洋上で大海獣ダコラーに襲われた草間大作少年と南十郎が流れ着いた謎の孤島は、地球征服を企むＢＦ団の基地となっていた。内部に忍び込んだ二人は偶然にも鉄巨人・ジャイアントロボを発見する。開発者のドクトル・ガルチュワは、ロボを悪用されることを恐れて爆破を試みるが失敗して死亡。無傷で残ったロボは大作少年の声を記憶し、彼の命令で動く正義のロボットとなった。そして、東京を襲う大海獣ダコラーを、ユニコーン機関日本支部の隊員となったＵ７こと大作少年とジャイアントロボが迎え撃つ！

東京郊外に安置されたジャイアントロボの耐熱テストが行われた。結果は3000度に耐える物凄さ。かくて今日から大作少年はユニコーン機関の一員となった。その頃、箱根の山に落ちた流星の中から、大魔球グローバーが出現、大作少年はＵ３とともに初出動を命ぜられる。グローバーはギロチン帝王の命を受けてジャイアントロボの奪回を図っていた。ロボ危うし!

東京の町に巨大な化け物が現われた。その名はサタンローズ。日本征服を企むＢＦ団が宇宙から運んできたのだ。全てを破壊してしまうサタンローズ！それを迎え撃つジャイアントロボ！しかし、宇宙から来たサタンローズにはジャイアントロボも対抗できない謎の力が備わっていた。ジャイアントロボの秘密兵器、レーザーロケットもメガトンパンチも歯が立たない。危うしジャイアントロボ！がんばれジャイアントロボ！

何もなかったアラビアの砂漠に突如として謎のピラミッドが出現、その中から巨大な怪獣が現われた。その名は妖獣ライゴン。地球征服を目指すＢＦ団が、アラブの石油資源を破壊し尽くそうとこの怪獣を創り上げたのだ。ユニコーン機関アラブ支部の支援に急遽派遣された大作たちとジャイアントロボは、怪獣に決死の戦いを挑む。しかし、ライゴンには意外な秘密兵器・ウルトラドリルがあった。危うしジャイアントロボ！がんばれジャイアントロボ！

腕の怪物・ガンガー登場。ユニコーンが発明した新しい金属Q.Q.V.を狙うＢＦ団のスパイダーは、巨腕ガンガーに命令する。Q.Q.V.護送隊を狙え！大作・十郎を襲え！危うしＵ３！危うしＵ７！怒り狂ったガンガーは立ちはだかるジャイアントロボに向かってきた。

ある日突然、ジェット機が、潜水艦が、謎の怪獣に襲われた。地球征服を企むギロチン帝王が差し向けた忍者怪獣ドロゴンの仕業だったのだ。平和を願う大作少年たちを襲うドロゴン。平和会議場が危ない！飛べジャイアントロボ！がんばれ大作少年！だが、ドロゴンには恐ろしい奥の手があった･･･。

灯台にあるユニコーン機関の監視塔が突然、何者かに吹き飛ばされ暗号解読器が盗まれた。奪い返さんと出撃する大作少年たちは、ＢＦ団に変装して敵地へ乗り込んだ。だが、ＢＦ団も怪獣イカゲラスを使って挑戦。ヒレからは嵐のような風を巻き起こし、口からは溶解液を出して暴れるイカゲラスにジャイアントロボも手が出せない。がんばれジャイアントロボ！負けるな大作少年！

探検に出かけた少年たちが突然行方不明となり、知らせを受けたユニコーン機関の大作少年たちは直ちに捜索を開始するが、そこにはBF団の罠が待っていた。地球征服を狙うＢＦ団は、またまた新しい怪獣を使って攻めてきた。二つの顔を持ち、一方の口からは火を、別の口からは油を吹いて狙った相手を一瞬にして火だるまにする恐るべき怪獣ダブリオンだ。がんばれジャイアントロボ！負けるな大作少年！

北海サッカー試合の最中、突如空から現われた怪獣によって６万人がさらわれ、行方不明となった。すぐさまユニコーンの捜査が開始されたがその行方はわからず、追い討ちをかけるように恐るべき電流怪獣スパーキィが再び国際空港現われる。スパーキィの前には国防軍も歯が立たず、その強力な電流にジャイアントロボも危機に陥った･･･。

世界会議のため京都に向かったユニコーン隊員が列車ごと怪獣に飲まれてしまった。しかもそこでは、ＢＦ団の恐るべき計画、人間を改造する手術が行われていた。知らせを受けて直ちに出動するユニコーン機関の大作少年たち。だが、地球征服を企むＢＦ団は妖獣ライゴンを使って攻めてきた。迎え撃つは正義の味方ジャイアントロボ。がんばれジャイアントロボ！

世界を恐怖のどん底に叩き込んだダコラーが砂を吹いて再生した。挑戦する南と大作をＢＦ団の危険な罠が待ち受ける。大東京危うし！立て！ジャイアントロボ！

ユニコーン機関の大攻勢に敗色濃厚のＢＦ団を救うため、ギロチン帝王は不死身の怪獣アンバランを繰り出した。恩義を受ければ受けるほど強く、また巨大になる合成怪獣アンバランの逆襲で、ユニコーンが、原子力研究所が、いや東京全体が危機に陥った。行け！ジャイアントロボ！

アラー共和国に突然奇妙な怪物から脅迫状が舞い込み、ササール王女がさらわれた。応援を頼まれた大作少年たちは直ちに現地に飛ぶが、地球の破壊を狙うＢＦ団は新しい幹部･レッドコブラを迎え、あらゆるものを一気に吸い込む怪物ガンモンスを使って攻撃してきた。この恐るべき怪物に無敵のジャイアントロボも苦戦する。がんばれジャイアントロボ！負けるな大作少年！

世界の平和を守るユニコーン機関の中国支部が突然ＢＦ団の戦車に攻撃され、救援に駆けつけた日本支部の東支部長が行方不明となった。捜索のため、大作少年たちは直ちにジャイアントロボと共に出動した。だが、ＢＦ団は恐るべき秘密兵器をもって待ち構えていた。鋭い牙を持ち、上歯と下歯に分裂するやいなや相手に噛み付く鉄の怪物アイアンパワーだ。がんばれジャイアントロボ！負けるな大作少年！

日本アルプスの奥深く、ＢＦ団の恐ろしい秘密計画が完了しつつあった。いつ？どこで？なにを？敵情報キャッチの指令は南と大作に下った。迎え撃つ鉄の怪人ゴールド。二人の危機を救って風の如く現われた謎の快男児。だが、ゴールドの笑いも高く、冷却怪獣アイスラーは迫る。立て！ジャイアントロボ！がんばれ大作少年！広大なアルプスの山肌を震わせて、ユニコーン魂が爆発する！

ＢＦ団最大の秘密兵器ＧＲ２。その製造にあたってはドクタースネークをはじめ、ありとあらゆる科学的頭脳が結集された。数々の秘密兵器を隠し持ち、そのエネルギーはジャイアントロボを遥かに凌ぐものであった。怪ロボットＧＲ２を操るＢＦ団は、再び攻撃を開始した。次々と襲われるユニコーン支部。目指す日本支部に向かってＧＲ２の進撃は続く。

突然相模湖の水が蒸発し、ボートに乗っていた人間までが突然奇妙な植物に吸い込まれてしまった。その口から溶岩を噴出し、熱エネルギーを食って無限に成長する宇宙植物サタンローズだ。全く手の打ちようがなく、何かいい方法はないものかと必死の大作少年たち。だが、町は刻々と危険にさらされていく。ついに最後の手段としてジャイアントロボが出撃することになった。がんばれジャイアントロボ！負けるな大作少年！

夜の静けさが破れ、ガンガーがビルをもぎ取って科学者を連れ去った。暗躍する謎の男。誕生パーティーの奇怪な事件の裏に大作少年はその意外な正体を見た・・・。

宇宙の彼方から飛んできた謎の円盤。その円盤には宇宙人メトロスリーが乗っていた。果たして彼は、ギロチン帝王が差し向けた地球侵略の使者なのか？さっそく追跡を開始するＵ３とＵ７。それを追うＢＦ団。円盤を挟んでユニコーンとＢＦ団は対決した。大作少年の命が危ない！立て！ジャイアントロボ！だが、その前に現われたＧＲ２。ロボとＧＲ２との一騎打ちだ。がんばれジャイアントロボ！負けるなジャイアントロボ！

今日も宇宙空間をパトロールするジャイアントロボ。だが、その姿は突如レーダーから消え去った。またしてもＢＦ団の仕業か。救出に向かった南と大作。迎え撃つレッドコブラ。敵の地下工場に二人が見たものは電子頭脳を分解されたロボの姿だった。原子力研究所が危ない。眠り続けるロボに、大作の叫び声はむなしい・・・。立て！ジャイアントロボ！グローバーの巨体を打ち砕け！

人間をたちどころにミイラにする恐るべき毒薬を持ってユニコーンに挑戦してきたミイラマン。彼はＢＦ団の新任支部長である。ミイラマンは伸縮自在の怪物ドロゴンを操り、必ずや地球を征服すると豪語した。偽装されたＢＦ団のアジトで、ユニコーン隊員Ｕ５は敵の手中に落ちた。そしてＵ５救出を図った大作少年と南隊員もまた捕われの身となってしまった。果たして大作少年たちの運命は・・・?

メルカ共和国大統領は、ジャイアントロボに劣らぬロボットの製造に成功した。その名はカラミティ。だが、ＢＦ団最高幹部・ミスターゴールドによってカラミティは奪われてしまった。危ないジャイアントロボ、自動反射装置だ！今やロボの目は利かない。大作と十郎よ瀕死のロボを救え！いつの日かロボの目は開く！

度重なる地球征服計画の失敗から躍起になったギロチン帝王は、四次元星雲の彼方から宇宙博士ゲルマを招いて偽の大作少年を作り上げると遂にジャイアントロボを取り戻してしまった。さぁ大変！妖怪ゲルマの呪いの言葉に東京の街を狂ったように叩き潰すジャイアントロボ。涙の声をのんでミサイル砲をジャイアントロボに向けるユニコーン隊員。泣くな！がんばれ！大作少年。

何もかも、人をも溶かしてしまう不気味な細菌ヒドラゾーンが日本を襲った。それはＢＦ団大幹部・プロフェッサーの命令だった。目に見えない敵に立ち向かうＵ３とＵ７。どこだ！？どこにいるのだヒドラゾーン！突如現われたアイスラーは、大作少年を欺くプロフェッサーの策略だった。ヒドラゾーンは地下水道に潜む！ユニコーン機関日本支部が溶かされる！？ジャイアントロボが溶かされる！？がんばれ大作少年！飛べ大作少年！

娘の叫び声が夜の静けさを破ったとき、奇怪な事件は町じゅうに広がっていた。黒い影を追って敢然と挑戦する大作少年と南。荒れ果てた古寺の中に危険な罠が待ち受ける。このカラクリを見破ったとき、ＢＦ団の妖怪は牙をむいて二人に迫っていた。危うし大作少年！立て、ジャイアントロボ！古寺の戦場をぶち破ってロボと吸血鬼の凄まじい戦いが始まった。

平和な東京の街並み。だが、この静けさの中で地球最大の敵･ギロチン帝王との決戦の日は刻々と迫っていた。殺し屋のサイレンサーが火を吹き、戦いの火蓋が切って落とされた。イカゲラス、アイスラー、敵の繰り出す総攻撃に立ち向かうジャイアントロボ。この壮絶な戦いが勝利を迎えんとしたとき、ロボのエネルギーは尽き果てていた。呆然と立ち尽くす大作少年に、ギロチンの高笑いは響く・・・。