そこは、誰もが“魔法”を使える世界―― “クローバー王国”と呼ばれる国に、最強の魔道士“魔法帝（まほうてい）”を目指すふたりの少年・アスタとユノがいた。 最果ての地“ハージ村”にある教会に、同じ日に捨てられたアスタとユノは、それからずっと兄弟のように過ごしてきた。ところがなぜかアスタは、いつまでたっても魔法を使うことができない。一方、同い年のユノは、すでに“風”の魔法を使いこなしていた。 “魔導書（グリモワール）”がもらえる年齢、15歳になり、いよいよ授与式の日がやってきた。アスタはグリモワールの授与で、自分に秘められた魔力が開花し、魔法が使えるようになると信じ胸を弾ませるが・・・・・・。
授与式でユノが授かったグリモワールは、選ばれし者だけが手にできる幸運の“四つ葉のグリモワール”だった。それを狙う盗賊・レブチに襲われ危機的状況に陥るユノ。そこにアスタが駆けつけた。だが魔力がなく、授与式でグリモワールを手にできなかったアスタは、魔法で戦うことも防ぐこともできない。それでも諦めず戦うアスタ。そのとき、どこからともなく謎の“五つ葉のグリモワール”が現れ、その中から古い大剣が！？手にした大剣でレブチに立ち向かうアスタの姿を見たユノは、幼い頃からありえないことをやりとげてきたライバル、アスタとともに、魔法帝を目指した日を思い出す――。
“魔法騎士団”――魔法帝直属の九つの騎士団から成る戦闘に特化した魔道士軍団であり、国中の人々が尊敬し憧れる、国を護る英雄たちである。 魔法帝になるための第一歩として、まずは魔法騎士団の入団試験を目指すことにしたアスタとユノ。グリモワールを手にしたものの相変わらず魔法が使えないアスタは、手にした大剣を使いこなそうとさらなる厳しい特訓に励む。一方ユノは、四つ葉のグリモワールを使い、風魔法の腕をいっそう磨いていた。 ――いよいよアスタとユノが入団試験に挑むときがやってきた。家族のように過ごしてきた教会の人々に見送られ、ふたりの少年は、魔法帝になる夢を胸に、王都へと旅立つ！
初めて訪れた王都の賑わいに目を輝かせながら、アスタとユノは魔法騎士団入団試験を受けるため、試験が行われるコロシアムへと向かっていた。 訪れたコロシアムには、ふたりと同じように魔法騎士団への入団を夢見る大勢のライバルが集まっていたが、最果て出身のアスタとユノは、彼らの冷たい視線にさらされる。その中には、少しでも注目を集め、より有力な団に入ろうと考えるセッケ・ブロンザッザもいた。そんな中、筋骨隆々で眼光鋭いひとりの男に因縁をつけられるアスタ。身体能力には自信があるアスタでさえも威圧感と力で押さえつけるその男は、魔法騎士団のひとつ“黒の暴牛団（くろのぼうぎゅうだん）”団長ヤミ・スケヒロで・・・・・・！？
すべての試験が終わった――。魔法騎士団に入れるかどうかは各団長たちがその受験生を自分の団に入れたいかどうかで決まる。全課題で天才的なセンスを見せたユノは、すべての団長から入団を希望されるが、次期魔法帝の第一候補との呼び声も高いウィリアム・ヴァンジャンス率いる“金色の夜明け団（こんじきのよあけだん）”を選ぶ。ユノに遅れをとるわけにはいかないと考えるアスタだが、魔力を持たないアスタの入団を希望する団長はひとりもおらず・・・・・・そして、呆然と立ち尽くすアスタの前に、突然、黒の暴牛団のヤミが立ちふさがり・・・・・・！？
団長であるヤミ自ら「最低最悪の魔法騎士団」と言ってのける黒の暴牛団のアジトへとやってきたアスタ。そこにいたのはアスタが呆気に取られるほどの個性を持った団員たち。さらには黒の暴牛団のローブを手に入れるため、炎魔法を使うマグナ・スウィングと“洗礼の儀”と称した勝負をするハメになる。魔法を斬り裂く力を持つ大剣を使って、マグナの炎魔法を斬ろうとするアスタ。だが、思った以上のスピードと威力で迫る魔法に焦るアスタは！？
黒の暴牛団の一員として、狭いが初めて“自分ひとりの部屋”を与えられて大喜びのアスタ。マグナの案内でアジト内を見学することになったアスタは、すべてが物珍しく目新しく見えるアジト内にテンションは上がりっぱなし。その途中アスタは、もうひとりの新入団員、ノエル・シルヴァと出会う。王族出身だというこの少女は、アスタを「小虫」と呼び、なぜか突然マグナに水魔法をぶつけて謝らないなど、生意気で高飛車な態度でふたりを困惑させる。だがノエルには、人には言えない秘密があって・・・・・・。
魔法騎士団――それは国中の人々が尊敬し憧れる、国を護る英雄たちである――はずだが、新人のアスタはいまだに任務といえる仕事もなく雑用をこなす毎日。一方、黒の暴牛団の先輩たちも相変わらずのマイペースさで、“英雄”とはかけ離れた日々を過ごしていた。 そんなある日、新人のアスタとノエルに初任務が与えられる。それは、ヤミとマグナが気合十分で街に出かけたことから始まった――。
ヤミの命令で、アスタとノエルが、マグナとともに初任務のイノシシ狩りに行くことになった。無事任務を済ませ、依頼主である“ソッシ村”の村長・セイヒのところに向かう三人。ところがなぜか、村を覆う魔法の霧に行く手を阻まれることになる。戸惑いつつ魔法を斬ることができるアスタの剣で霧を斬り裂きながら先へと進んだ三人は、やっとのことでたどり着いた村の広場で目にした光景に、思わず絶句する。
氷魔法を使うヒース・グライスとその部下から村人たちを守るために戦うアスタ、ノエル、マグナだが、強い魔力を持つ敵に苦戦していた。不意をついたアスタ渾身の攻撃も届かず、マグナの魔力も残りわずか。ノエルも防御に特化した新しい魔法“水創成魔法・海竜の巣（みずそうせいまほう・かいりゅうのす）”の発動には成功するが、村人たちを守ることに精一杯で・・・・・・。そんな中マグナが起死回生の策を思いつく。マグナの策は敵に一矢報いることができるのか？そして、彼らの目的とは？
ソッシ村の人々を守って戦ったアスタたちに、魔法帝から、名誉の証である“星”がひとつ授与された。さらに新人のアスタとノエルは、騎士団員として初めての給料も手にし、うれしさでいっぱい。そんなアスタとノエルが、先輩のバネッサ・エノテーカに誘われ、城下町にショッピングに出かけることになった。人々でにぎわう街で必要な買い物を済ませたバネッサが、次にふたりを案内したのは、危険もあるが珍しいものが多い“闇市（ブラックマーケット）”。アスタはそこで、“翠緑の蟷螂団（すいりょくのとうろうだん）”に入ったセッケと再会する。
ブラックマーケットを散策中、ひったくり被害にあった老婆を見かけたアスタは急いで犯人を追いかける。それを見たセッケも「アスタにだけいい格好はさせない！」と、自分自身の魔法で創り出した“青銅の流星魔車輪（セッケシューティングスター）”に乗って犯人を追い詰める。だが、ひったくり犯が隠し持っていた毒のナイフで攻撃されてしまい・・・・・・！？ 一方、入団試験で対戦した因縁の相手、サリム・ド・ハプシャスの護衛を依頼されたユノは、金色の夜明け団の先輩クラウス・リュネットと、同期のミモザ・ヴァーミリオンとともに任務につくことになる。
護衛任務の途中、謎の一団に襲われるユノたち。危険を感じたクラウスは、一刻も早く目的地までサリムを送り届けようとするが、サリムはユノの故郷であるハージ村に立ち寄りたいと言い出す。仕方なくハージ村に立ち寄った一行は、神父やシスター・リリー、教会の子供たちに歓迎されるが、そんな中シスター・リリーが何者かに連れ去られてしまう。シスターを助けたいユノは、任務の優先を主張するクラウスが止めるのも聞かずひとり救出に向かう。
クローバー王国と隣国ダイヤモンド王国との国境付近に“魔宮（ダンジョン）”が出現した。ダンジョンとは遺跡のようなもので、貴重な宝物が隠されている反面、盗難や秘密事項の流出を防ぐため、たくさんのトラップ魔法が仕掛けられた危険な場所でもある。なぜか魔法帝じきじきの指名で調査任務を任されたアスタは、ノエルと先輩のラック・ボルティアとともに調査を開始。そんな中、感知能力に優れたラックが何かに気づき、アスタとノエルを置き去りにしてどこかに行ってしまう。
アスタとノエルの前に、同じく調査任務を任された金色の夜明け団のユノ、クラウス、ミモザが現れた。エリート意識の高いクラウスは、魔法騎士団の中でも特に評判の悪い黒の暴牛団をバカにし、それに腹を立てたアスタと口ゲンカの末、それぞれどちらの団が先に宝物殿にたどり着くかを競争することになる。 一方、アスタたちを置き去りにして先へと進んだラックは、やはり宝物殿を目指すダイヤモンド王国の魔道士、ロータス・フーモルトとその部下たちと遭遇。彼らに戦いを仕掛けていた。
協力して宝物殿の近くまでたどりついたユノたち金色の夜明け団。だが突然現れたダイヤモンド王国の魔道士、マルスに行く手を阻まれる。目の前の敵を倒すことだけを目的とし、一向に魔力の衰える気配のないマルスに危険を感じたクラウスは、ユノに先に宝物殿に向かうよう命じるが・・・・・・。 一方ラックは、ロータスの策にはまりピンチに陥っていた。それでも“勝つこと”に執着するラックの攻撃は戦いの中で研ぎ澄まされてゆく。だが、“奈落のロータス”という通り名を持つ百戦錬磨のロータスはやはり手ごわく・・・・・・そこにアスタとノエルが駆けつけた。
“仲間”と一緒に宝物殿に行くため、ユノはクラウスとともに、大ケガを負ったミモザを休ませマルスに立ち向かう。だがふたりは、底知れぬ魔力を持つマルスにキズひとつつけることができずにいた。そんな中クラウスは、マルスのからだに埋め込まれた“宝石”を見てダイヤモンド王国が行っているという“実験”のことを思い出す。ユノの全力の攻撃もマルスには通じず、一方的に追い詰められてゆくふたり。いよいよ万事休すかと思われたとき、連携してロータスを退けたアスタたちがついにユノたちに追いついた。
やっとのことで宝物殿にたどり着いたアスタやユノたちは、その場を埋め尽くすたくさんの宝物に息を呑む。そんな中、古い巻物を見つけたユノは何気なく手にとってみるが、その瞬間ユノのグリモワールに不思議な現象が！？一瞬のできごとに困惑する一同だが、そのとき拘束魔法を解き、使えるはずのない炎の魔法をまとったマルスが再び攻撃を仕掛けてきた！不意をつかれたユノ、ラック、クラウスは動きを封じられ、大ケガを負うノエル。アスタも頼みの大剣を弾き飛ばされてしまう。だがアスタは、ずっと自分につきまとっていた鳥、ネロが飛んで行った方向に、もう1本の古い剣を見つけ・・・・・・！？
マルスとの戦いで大ケガを負ったアスタがその場に崩れ落ちた。一方マルスは何かに突き動かされるように再び立ち上がると、アスタにトドメを刺そうと襲い掛かる！アスタを救うため、必死で拘束魔法を解き攻撃を仕掛けようとするユノ。だがマルスはすでにアスタの間近まで迫っていた。今の状況からアスタを守れるだけの強くて速い魔法はないとユノは焦るが、そのときふいに、小さな女の子の姿をした“風の精霊・シルフ”が現れた。そして、戸惑うユノの目の前で驚くべき力を見せつける。
ダンジョン攻略任務の報告のため、ノエルとふたりで騎士団本部がある“王貴界（おうきかい）”に行くことになったアスタは、途中で出会ったユノ、クラウス、ミモザとともに本部に向かう。そんな一同を出迎えたのは、現・魔法帝であるユリウス・ノヴァクロノだった。実はその日は戦功叙勲式の当日。ユリウスは叙勲を受ける騎士団員たちとは別に、アスタたちを“特別ゲスト”として招いたのだった。 ユリウスに案内され、会場に入った一同の目の前に、多くの“星”を取得した魔法騎士団の精鋭たちが立ち並ぶ。
自分たちより実績の劣る“特別ゲスト”のアスタたちを見下すような言葉を繰り返す騎士団員たちにアスタの堪忍袋の緒が切れた！不穏な空気の中、ついにアスタと一部の騎士団員たちの争いが始まるが、それを止めたのは“紅蓮の獅子王団（ぐれんのししおうだん）”団長フエゴレオン・ヴァーミリオンだった。これに“銀翼の大鷲団（ぎんよくのおおわしだん）”団長でノエルの兄、ノゼルが反発。一発触発の状況に。そんな中、何者かによる王都襲撃の報せが入る！
王都襲撃の報せを受けて真っ先に飛び出したアスタ。そして、アスタを追って出て行った、フエゴレオン団長の弟レオポルドに続き、騎士団員たちも現地に駆けつけた。その目の前に屍霊魔法（しりょうまほう）を使う魔道士ラデスが屍体（したい）を操り、立ちふさがる。何度でも立ち上がる不気味な屍体に騎士団員たちが魔法で応戦する中、アスタは術者であるラデスと戦うことになる。だが、逃げ遅れた少女を護りながらの戦いに苦戦する。そこにアスタたちを追ってきたノエルとフエゴレオン団長が到着する。
ノエルの助けで戦いに集中できるようになったアスタ。だがラデスが操る屍体が放った呪力の塊“呪弾（じゅだん）”のせいで体力を奪われ、思ったように動けなくなってしまう。勝ち誇ったラデスはいっきにアスタにトドメを刺そうとするが、この窮地を救ったのはフエゴレオン団長だった。魔法騎士団の精鋭たちに向かって「魔法帝になってオマエら全員黙らせてやる！」と豪語し、人々を護るために必死で戦うアスタの姿を見たフエゴレオン団長は、ここでアスタを死なすわけにはいかないと、自らラデスとの戦いを買って出る！
魔法騎士団の活躍に人々が歓喜する中、突然、強力な空間魔法“ブラックアウト”によって騎士団員たちの姿が消えた。その直前にグリモワールが反応したことで難を逃れたユノは、とてつもない魔力量を持つ敵・キャサリンとの戦いに突入。彼女が放った“灰呪詛魔法・喜々壊灰（はいじゅそまほう・ききかいかい）”の呪弾によって、体の自由と感覚を奪われてしまう。追い詰められ、悔しさに打ちひしがれるユノだったが、そのときユノの“魔（マナ）”に変化が起きる！ 一方、ユノたちとは別の場所にいたアスタたちも“ブラックアウト”から逃れていたが、フエゴレオン団長に拘束されてピンチのはずのラデスは、なぜか不敵な笑みを浮かべる。
アスタたちが見つめる中、フエゴレオン団長は空間魔法にとらえられ姿を消した。ノエルはフエゴレオン団長だけを狙ったピンポイントの魔法の発動に、術者が近くにいると推測。アスタがその正体を暴いたが、そんなアスタたちの目の前で信じられないことが起きる！ 一方、風の精霊シルフの力を借りたユノの攻撃により大きなダメージを受けたキャサリンは、失った魔力と体力を回復しようと、その場にいた黒の暴牛団の一員、チャーミー・パピットソンに目をつけた・・・・・・。
アスタたちの前に、さらなる敵が現れた。キズだらけになりながらも闘志を失わず、新たな敵に戦いを挑むアスタとレオポルド。だがふたりの闘争本能の強さを危険視する敵は、この場でふたりを殺そうと激しい攻撃を仕掛けてくる。ノエルの援護も空しくついにアスタとレオポルドは立ち上がることもできなくなってしまうが、そのとき、空間魔法によって遠隔地に送られた魔法騎士団が、協力して王都に戻ってきた。心強い援軍の到着に安堵するノエルだったが、それもつかの間、敵にアスタが連れ去られてしまう。
“白夜の魔眼（びゃくやのまがん）”を名乗る者たちにつかまり絶体絶命のアスタを救ったのは、敵のアジトで待ち構えていた魔法帝ユリウスだった。圧倒的な力を持つユリウスを呆然と見つめるアスタだが、ユリウスが彼らから情報を得ようとしたとき、突然強力な“光魔法”が放たれ、拘束した敵とその場にあった奇妙な“石板”が奪われてしまう。側近のマルクスからの報せで王都に戻ったユリウスは、被害状況とわずかに得られた情報から、敵が思った以上に強大な力を持ち、何かとてつもないことを企てていることを感じ取り、魔法騎士団員たちに一層気を引き締めるよう伝える。
アスタが先輩のフィンラル・ルーラケイスに誘われ、なぜかラックと三人で合コンに行くことになった。話を聞きアスタのことが気になって仕方ないノエルは、密かに様子を探ろうと、三人が向かった店で急遽アルバイト！？いよいよ合コンは始まるが、バトルマニアのラックやアスタの大き過ぎる（？）夢の話に女性グループはしらけ気味。ところが、女性グループのひとり、レベッカ・スカーレットから、幼い弟妹の面倒を見ているという話を聞いたアスタは教会の子供たちのことを思い出し意気投合。ノエルを焦らせる。
魔法帝を目指すアスタとユノが、その第一歩として念願の魔法騎士団員となってから月日がたち、ふたりの活躍を耳にするたびうれしくなる神父やシスター・リリー。一方、魔法騎士団の中にもふたりの活躍をうれしく思う人物がいた。それはアスタを「マブダチ」と呼び、その幼なじみで親友のユノを「マブダチのマブダチ」と呼んで密かにその活躍を見守り続けている（？）黒の暴牛団の一員、ゴードン・アグリッパだった！？
アスタが、先日出会ったレベッカと弟妹たちの家を訪ねて“ネアンの町”に行くことになった。話を聞いたノエルはまたもやアスタのことが気になりこっそりあとを追う。そんなふたりとは別に、ひとりネアンの町に向かう黒の暴牛団のゴーシュ・アドレイ。ゴーシュにはネアンで暮らす妹のマリーがおり、今日はマリーの誕生日だった。ところが妹に会いに行く途中、偶然、アスタと仲良く遊ぶマリーを見てしまい逆上！？アスタは「マリーだけがオレのすべてだ」と言い切る超シスコンのゴーシュに追いかけ回されるハメに！？その夜、何者かによって大勢の子供たちが一度に誘拐される事件が起こる。
何の前触れもなく姿を消した町の子供たち。その中にはレベッカの妹ルカと弟のマルコ、ゴーシュの妹マリーもいた。教会でマリーの世話をしているシスター・テレジアから話を聞き、マリーのことが心配でならないゴーシュは、ほかの子供たちのことを心配するアスタやシスター・テレジアとともに、妹に持たせている“魔導具（まどうぐ）”の鏡に宿ったマナをたどって居場所を探す。だが、子供たちから魔力を奪って高く売りつけることが目的の犯人の魔の手がいよいよマリーにも迫っていた――！
アスタたちが、子供たちが囚われている洞窟に駆けつけた。妹に危害を加えた相手に激怒したゴーシュと、魔力を奪われた子供たちの姿を見て怒るアスタは、犯人のバロとネージュの兄弟を追い詰める。そのとき、バロに呼び出された事件の黒幕が現れた。それはアスタにただならぬ興味を抱く白夜の魔眼のサリーだった。 一方、たまたまノエルから今回の事件の報告を受けたセッケは、応援要請のためネアンの町に一番近い黒の暴牛団のアジトを訪れていたが、ヤミ団長をはじめ、個性的過ぎる団員たちに気おされ、用件を伝えることができずにいた・・・・・・。
ゴーシュの“鏡魔法”と相性の悪い“ゲル魔法”を使うサリーと、彼女の“裏魔導具（うらまどうぐ）”によって“泥のバケモノ”と化したバロを見て形成不利と見たゴーシュがマリーだけを連れて逃げ出した。両親の死後、妹を護ることだけにすべてを捧げてきたゴーシュは、「みんなを助けに行って」と説得するマリーの言葉にも耳を傾けようとしない。一方、ゴーシュを欠きシスター・テレジアとふたりで子供たちを護りながら戦わなければならなくなったアスタは、シスターの援護を受けながら必死で戦うが、すさまじいスピードで再生する泥のバケモノに苦戦していた。
「白夜の魔眼・頭首」を名乗るリヒトと、“空間魔法”の使い手ヴァルトスの出現で再び窮地に立たされたアスタたち。そこに応援要請を受けたヤミ団長がフィンラルを伴って現れた。傷ついたアスタたちにかわりリヒトと戦うヤミ団長は、高速で迫るリヒトの“光魔法”をこともなげに避け、すかさず“闇魔法”で攻撃を仕掛けてゆく。相手の気配“氣（き）”を探り、次の攻撃を先読みする戦法を得意とする団長は、戦いを見守るアスタにいきなり「同じことをやってみろ」とムチャなことを言い出し・・・・・・！？
全力のヤミ団長とリヒトの戦いが始まった。そのすさまじい戦いを目にしたアスタは、あまりにも違う自分との差を痛感し、一時、夢を諦めそうになる。だがヤミ団長の言葉で気力を取り戻し、もうひとりの敵ヴァルトスに挑んでゆく！ 一方、ケガを負い、治療のため避難していたゴーシュは、“空間魔法”を使うフィンラルに頼んで、アスタやヤミ団長のいる洞窟へと戻りともに戦うことを決める。そんなゴーシュにシスター・テレジアや子供たち、そして、さきほどまで敵だったネージュが託したのは？
ゴーシュの作戦が功を奏し、何とかリヒトを倒したアスタたち。ヤミ団長は拘束したリヒトを魔法騎士団本部に連行しようとするが、そこに“三魔眼（サードアイ）”と呼ばれる白夜の魔眼で最強の三人が現れた。強敵の出現に、これまでの戦いで疲れ果て、余力の残っていないアスタや魔力の残り少ないゴーシュやフィンラルを戦わせるわけにもゆかず、三人を相手にひとりで立ち向かうことにしたヤミ団長は、己の限界を超えた戦いを覚悟する。
通報を受け、“銀翼の大鷲”団団長ノゼル、“翠緑の蟷螂”団団長ジャック・ザリッパー、“碧の野薔薇（あおののばら）”団団長シャーロット・ローズレイが、アスタたちのいる洞窟に駆けつけた。三人の団長とサードアイとの桁違いの魔力のぶつかり合いの中、ヤミ団長はリヒトにさらなる攻撃を仕掛けるが、リヒトもこれを予測していた。そこにアスタが割って入る。ところがアスタの“反魔法（アンチまほう）”の剣の一撃を受けたリヒトに異変が！？そしてリヒトは、アスタのグリモワールと2本の剣について奇妙なことを口走ると・・・・・・！？
ネアンの町から帰ったアスタとヤミ団長に、魔法騎士団本部に来るようにとの連絡が届いた。本部にやってきたアスタは、“魔法騎士団団長会議”に出席するヤミ団長とわかれ、魔法帝の側近マルクスとともに地下の牢獄へとやってくる。そこにいたのは魔法帝ユリウスと先日とらえた白夜の魔眼のメンバーで、アスタはユリウスから情報収集のための協力を頼まれる。 一方、王都襲撃の際に重傷を負い、こん睡状態が続くフエゴレオン団長を除いた全団長が召集された会議に遅れた“金色の夜明け”団団長のヴァンジャンスを皆が非難する中、ヤミ団長は・・・・・・？
アスタの協力によって記憶にかけられていた“保護魔法（プロテクトまほう）”が解けた白夜の魔眼のメンバーから、「裏切り者の団長がいる」との情報が引き出された。ついに、全団長の前で裏切り者の団長の名が明かされる！！この前代未聞の大失態といえる状況にショックを受けた魔法帝は、各団長に団員の身辺調査を徹底するよう指示。そして、ほかの団には内密に、“黒の暴牛”団にある任務を言い渡す。
魔法帝から託された任務のため、アスタたち“黒の暴牛”団が、マナの強い力場“強魔地帯（ごうまちたい）”がある海辺のリゾート地“ラクエ”にやってきた。ヤミ団長がどこかに出かけているのをいいことに、水着で大はしゃぎの団員たち。そこに目指す強魔地帯“海底神殿”の情報をつかんだヤミ団長が帰ってきた。ヤミ団長の話によると、ラクエの海の底にある海底神殿は、強魔地帯の中でも特に危険な場所のひとつとされ、激しい海流に阻まれ、たどり着くのは簡単ではないという。そこでヤミ団長は、水魔法を使うノエルに重要な役目を与える。
任務に向けてそれぞれの特訓に励むアスタとノエルが、「歌って踊って魔法も使えるアイドルになる！」という夢を持つ少女カホノと出会い友達になった。緻密な魔力のコントロールを得意とするカホノは、うまく魔力のコントロールができないノエルにアドバイスをし、アスタとともにノエルの特訓につきあうようになる。ふたりに励まされながら、新しい魔法の開発のための特訓を続けるノエルだったが、どんなにがんばってもうまくゆかず・・・・・・。
ノエルのがんばりで、強いマナが作り出す激しい海流をくぐり抜けた“黒の暴牛”団が海底神殿にたどり着いた。初めて訪れる場所ということで緊張する一同だが、海底で暮らす人々から思いがけず歓迎され、拍子抜けしながらも、早速、神殿を治める大司祭のジフソに話を聞くことにする。だがジフソはなぜか彼らが“魔石（ませき）”と呼ばれる宝石を捜していることを知っており、魔石が欲しければ、今から始める“遊び”につきあえと言い出す。
ジフソの魔法でそれぞれ神殿内にある別々の場所に飛ばされたアスタたちの前に、海底神殿の“神官魔道士（しんかんまどうし）”たちが現れた。“神殿バトルロワイヤル”と銘打ち、それぞれ目の前の神官魔道士と戦うことになったアスタたちは、“下級魔道士（かきゅうまどうし）”という肩書き以上の強さを見せ、ジフソや対戦相手を驚かせる。そんな中ノエルの前に現れたのは？だが、白熱するバトルの最中、彼らとは別に魔石を狙う者が海底神殿に迫っていた――。
白夜の魔眼の幹部、三魔眼（サードアイ）のひとりヴェットが、部下たちを引き連れ海底神殿に現れた。ネアンの町での一件で、その強さを目の当たりにしたヤミ団長は自ら戦いに参加しようとするが、ジフソの魔法とヴェットの部下の空間魔法によって神殿内の一室から出ることができなくなってしまう。ヤミ団長の援護を得られない状況の中、黒の暴牛団員たちが、白夜の魔眼のヴェットと部下たちを相手に、自分自身の限界を超える戦いに突入する！
ヴェットと死闘を繰り広げる、マグナとラック、海底神殿最強の神官魔道士といわれるジオのもとに、アスタと、カホノの兄のキアトがたどり着いた。全力で戦い力尽きたマグナたちを「虫ケラ」と呼び、「魔石が見つかるまで海底で暮らす人々を殺して行く」と言うヴェットに怒りをあらわにするアスタとキアトは！？ 一方、アスタたちとは別の場所でヴェットの部下と戦うことになったゴーシュは、予想以上の強さを見せる相手に苦戦するが、途中で出会った“黒の暴牛”団の仲間たちの力を借りることを思いつき・・・・・・！？
カホノとともにノエルがアスタたちのもとに駆けつけた。ヴェットの圧倒的な強さに驚くノエルだが、大司祭ジフソの孫であり、生まれ育った海底神殿やともに暮らしてきた人々を大切に思うカホノは、兄のキアトとともに果敢にヴェットに戦いを挑む！誰もが傷だらけになりながらも全力で戦う姿を目にしたノエルは、自分自身も大切なものを守るために戦うことを決意し、秘めた力を目覚めさせるが、何とヴェットに恐るべき異変が起き――！？
ヴェットとの戦いで大ケガを負い、満身創痍のままそれでもひるまず諦めずヴェットに立ち向かうアスタ。そんなアスタの姿を目にしたバネッサとフィンラルが、アスタに力を貸すため現れた。優れた瞬発力と正確さで“空間魔法”を操るフィンラルと、広範囲に繊細な魔力を張り巡らせた“糸魔法”でアスタの動きを補佐するバネッサ。アスタ、フィンラル、バネッサの三人が、ともにヴェットを倒すべく合体攻撃で挑む！！
自分の戦いをサポートしてくれるフィンラルとバネッサを信じ、ヴェットへの攻撃を繰り返すアスタ。やっとのことでヴェットに一撃を加えたものの、相手は手ごわく簡単に倒すことはできない。極限状態が続く中、フィンラルとバネッサは、すべてを諦めていた、過去の弱い自分を思い出す――。「運命の糸はいつだって自分の手で手繰り寄せるもの――」それぞれの思いを胸に己を奮い立たせた“黒の暴牛”団の仲間たちは、“絶望”を打ち砕くことができるのか！？
ついにアスタの剣がヴェットをとらえた！？だがそれはヴェットの作戦のうちで、アスタは武器である剣を奪われただけでなく、その腕を砕かれてしまう。勝ち誇り、アスタたちを完膚なきまでに打ちのめそうとするヴェット。だがアスタたちは闘志を失うことなく戦い続ける。その姿を憎々しげに見るヴェットだが、いつの間にか自分の作戦に綻びが生じていたことに気付き・・・・・・。最後の手段に出たヴェットからあふれ出すとてつもない魔力に気おされながらも、踏みとどまる“黒の暴牛”団だが・・・・・・！？
それぞれが限界を超える戦いを繰り広げ、強敵を倒した“黒の暴牛”団。魔石も無事に手に入れ任務は完了するが、激闘の反動は大きく、ほとんど戦う機会のなかったヤミ団長以外ほぼ全員が休養を余儀なくされる。そんな中ヴェットの亡骸が横たわる場所を訪れたアスタは、先に来ていたヤミ団長と出会う。アスタは、理由はわからないが、なぜか“人間”を激しく憎んでいたヴェットの気持ちを思いやるが、そんなアスタにヤミ団長は・・・・・・？
魔法帝ユリウスから依頼された任務が終わり、報告のため、ヤミ団長とともに、アスタ、フィンラル、チャーミーが王都へとやってきた。ユリウスは無事に任務を終えた“黒の暴牛”団をねぎらうと、かつて、ヤミ団長を魔法騎士団員にしたときのこと、団長へと推薦したときのことをしみじみと思い出す。そんなユリウスにヤミ団長は・・・・・・？ 一方その頃、隣国ダイヤモンド王国がクローバー王国へと攻め込む事態が発生。ダイヤモンド王国で最強といわれる“八輝将（はっきしょう）”を含む軍勢が押し寄せた“キテン”の町は騒然とする。
ダイヤモンド王国に攻め込まれたキテンの町を救うため、現場へと急行した“金色の夜明け（こんじきのよあけ）”団。彼らを援護すべく、ヤミ団長とともにアスタたちも現場へと駆けつける。風の精霊であるシルフの「ベル」と協力し、より強力な魔法を使えるようになったユノは、ダイヤモンド王国の八輝将（はっきしょう）、ラガスと戦うことになり、両腕のケガで戦うことができないアスタはフィンラルやチャーミーとともに人々を避難させるため町中を駆け回る。魔法騎士団員（まほうきしだんいん）たちがそれぞれの戦いを繰り広げる中、ヤミ団長が向かったのは？
ダイヤモンド王国との戦いの最中、敵の副将ロータスの攻撃から、“金色の夜明け”団のヴァンジャンス団長を助けたヤミ団長。ヴァンジャンス団長と一対一で対峙したヤミ団長は、以前から心に引っかかっていたことを確かめるため、彼にいつもつけている仮面をはずすよう詰め寄る。 一方、人々を護って町中を駆け回っていたアスタたちはユノと出会うが、そこにフィンラルの異母弟、ランギルス・ヴォードが現れる。幼い頃から才能を認められ、エリート魔法騎士団“金色の夜明け”団の副団長にまでなったランギルスは、いまだにうだつの上がらない兄、フィンラルを見下していたが、そんな弟にフィンラルが言い放った言葉とは？
キテンの町での攻防が終わり、アスタがヤミ団長の紹介で、魔法帝（まほうてい）直属の回復魔道士（かいふくまどうし）、オーヴェンに両腕のケガを診てもらうことになった。オーヴェンはクローバー王国一の回復魔道士といわれる医者だが、そのオーヴェンからアスタに下された診断はあまりにも残酷なものだった・・・・・・。偶然そのことを耳にしてしまったフィンラルから事情を聞き、ショックを受ける“黒の暴（くろのぼうぎゅう）牛”団の仲間たち。それでもアスタは諦めも絶望もせず前を向こうとする。そんなアスタの姿に仲間たちは？
アスタがその男ファンゼル・クルーガーと出会ったのは、魔導書（グリモワール）授与式の少しあとだった。魔法騎士団入団試験に向け、唯一の武器である“反（アンチ）魔法の剣”を使いこなす特訓をしていたアスタは、離れ離れになった婚約者、ドミナント・コードを探すファンゼルと偶然出会う。物体に纏わせた“風魔法”を剣のようにして使うファンゼルは優れた剣術の使い手で、アスタは彼の指導の下、さらなる特訓に励むことになる。そんな中、ファンゼルを狙う者が現れる。
魔法騎士団入団試験を目指すアスタが、剣の特訓中に出会ったファンゼルに稽古をつけてもらってから数ヵ月後、アスタは、ヤミが団長を務める“黒の暴牛”団の一員となっていた。そんな中“黒の暴牛”団のアジトに、偶然ファンゼルがやってくる。ファンゼルは、ノエルが魔法のコントロールのために使っている杖に見覚えがあった。それは行方知れずの婚約者ドミナが作った魔導具で、彼女の行方を知る手がかりをつかみ喜ぶファンゼル。ところがそこに再び、ファンゼルを狙う者が現れる！
アスタの腕を治すため、アスタの剣の師匠、ファンゼルに助けを求めたノエルとフィンラルは、ファンゼルの婚約者ドミナの提案で、古代の“呪術魔法（じゅじゅつまほう）”を解除する方法を知る“魔女の森（まじょのもり）”の女王、“魔女王（まじょおう）”のところへ行くことになる。魔女の森出身のドミナの案内のもと、アスタを連れてファンゼルやファンゼルの教え子マリエラとともに目的地に潜入するノエルたち。ところが途中でアクシデントが起き、潜入がバレてしまう！仕方なく強行突破で魔女王のもとにたどり着いた一同だったが、そこにはすでに先客がいた。それはドミナと同じく魔女の森出身のバネッサだったが・・・・・・。
アスタたちが魔女王と対峙していた頃、“白夜の魔眼”の一団とダイヤモンド王国の軍勢が魔女の森に迫っていた。森を破壊し魔女たちを傷つける敵の横暴を見かねたノエルたちは、これに対抗するため、アスタが戦えるよう腕の呪術魔法を解くよう魔女王に要求。アスタの持つ反（アンチ）魔法の剣に興味を持った魔女王の力によって、アスタは元通り剣を握れるようになる。そしてアスタと仲間たちは、別方向から迫る2組の敵をとめるため、二手に分かれ、それぞれ因縁の相手に立ち向かう！
森のあちこちで燃え盛る炎の消火を“水魔法”を使うノエルに任せたアスタ、フィンラル、バネッサは、海底神殿で戦ったヴェットと同じ“三魔眼（サードアイ）”のひとりファナと戦っていた。アスタはこれ以上ムダな戦いをしないためファナと話し合おうとするが、ファナは話を聞こうともせず、従えた火の精霊“サラマンダー”とともに強力な攻撃を繰り出してくる。アスタたちがサラマンダーの放つとてつもない熱気におされて反撃もままならない中、さらにファナは、“炎魔法”とは異なる属性の魔法攻撃を仕掛けてくる。それはアスタにとって見覚えのあるもので・・・・・・！？
アスタたちがファナと戦っていた頃、ファンゼルは、かつて所属していたダイヤモンド王国軍の前にひとり立ちはだかっていた。ファンゼルはその中に教え子だったマルスとラドロスの姿を見つける。現在のダイヤモンド王国の政策とは対立する考え方を持ち、国を捨てたファンゼルだったが、以前は軍の参謀を務め、才能ある子供たちを育てる教育係をしていた。目の前の教え子たちを説得しようとするファンゼル。だが構わず放たれたラドロスの攻撃をきっかけに、ファンゼルは、かつての教え子たちとの戦いを覚悟する。
アスタたちがファナと戦っていた場所に、ファンゼルがマルスやラドロスを連れてやってきた。相手の魔法攻撃を吸収し、それを放出する力を手に入れたラドロスを倒すため、アスタの反（アンチ）魔法の力を利用しようとするファンゼル。アスタは事情を飲み込めないままファンゼルに言われたとおりファナの放った“精霊魔法（せいれいまほう）”を自分の剣で弾き飛ばす。そんな中、目の前にいるファナの姿を見たマルスは・・・・・・！？
マルスと協力しファナの“自爆魔法（じばくまほう）”を止めたアスタは、失っていた記憶を取り戻したファナから話を聞こうとする。だがファナは記憶を失ったあとのことをほとんど覚えておらず、かろうじて、「魔石（ませき）を取り戻す」という強い思いと誰かの激しい憎悪に支配されていたことだけを覚えていた。そんな中、倒したはずのラドロスが復活し強力な攻撃を仕掛けてくる。突然のことに対応できずその場に倒れる仲間たち。アスタはひとりラドロスに立ち向かうが・・・・・・！？
ラドロスの攻撃を受け意識を失ったアスタ。それを見た魔女王は、反（アンチ）魔法の剣を使いこなすアスタの本当の力を引き出し、正体を見極めようとする。一方、アスタは無意識の中、不思議な空間を漂っていたが、その目の前に巨大な“何者か”が現れ、力を貸すかわりにアスタの体をのっとるという。それを拒否して相手に挑みかかるアスタ。 ――そして意識を取り戻したアスタが、魔力とは異なるすさまじい力をみなぎらせ立ち上がった。その異様な姿に驚くノエルたちだが・・・・・・？
魔女王との約束どおり、アスタたちは襲撃者から魔女の森を救った。だが魔女王の本当の狙いは、アスタが持つ剣と、それを使うことができるアスタ自身だった。強大な自分自身の魔法でアスタを強引に傀儡（かいらい）と化し、仲間を拘束した魔女王は、意識のないアスタを操ってノエルを手にかけようとする。それを見て必死の嘆願をするバネッサだが、魔女王は聞き入れようとしない。自分の無力さを思うバネッサ。そのとき、アスタや仲間たちを助けたいと強く願うバネッサの秘めた力がついに目覚める！
魔女王が覚醒を待ち望んだバネッサの魔法で、皮肉にも魔女王は、自身の“完全なる計画”を打ち砕かれた。自分の間違いに気付いた魔女王は、アスタたちや傷ついた森、魔女たちをその強大な力で回復させると、バネッサに「好きにするがいい・・・・・・」と言い渡す。そして、白夜の魔眼が集めている魔石について尋ねるアスタたちに、魔石もアスタの持つ剣も、もともとは、高い魔力を持ちながら今は滅びた、伝説の“エルフ族”の持ち物だったことを話して聞かせる。
白夜の魔眼とダイヤモンド王国の襲撃から魔女の森を救ったアスタたちが、無事“黒の暴牛”団のアジトに帰ってきた。アスタの腕も完治し、“黒の暴牛”団の仲間はもちろん、アスタのことを心配していた“金色の夜明け”団のユノ、クラウス、ミモザもほっと胸をなでおろす。だが、クローバー王国に強い憎しみを持つ白夜の魔眼や、いまだ小競り合いの続く隣国ダイヤモンド王国が今後どのような攻撃を仕掛けてくるかわからない。そのことを心配するクラウスが、ユノとミモザにあることを提案する。
クローバー王国で、1年の中で最も大きなお祭りとして人々に親しまれている“星果祭（せいかさい）”が行われることになった。星果祭では毎年、国を護る9つの魔法騎士団の功績発表があり、人々の楽しみのひとつとなっている。 “祭り”ということで、団長のヤミをはじめ思い思いにお祭りを楽しもうと盛り上がる“黒の暴牛”団。ノエルもこのチャンス（？）にアスタと一緒にお祭りを楽しもうと考えるが、アスタはこの星果祭にある人物を呼んでいた。それは、海底神殿の戦いで知り合ったキアトとカホノの兄妹で・・・・・・。
大勢の人々でにぎわう星果祭。そんな中アスタは、偶然、ヤミ団長と“翠緑の蟷螂”団のジャック団長が屋台を並べる場所を通りかかる。互いをライバル視し、ときには地形が変わるほどの激闘を繰り広げるふたりはここでも互いに張り合い、争い（？）に巻き込まれたアスタはヤミ団長の屋台を手伝って呼び込みをさせられるハメに。だがどちらの屋台も売り上げは芳しくなく、ついには・・・・・・！？
星果祭の中、次にアスタが通りかかったのは、男性たちの視線を釘付けにするひとりの美女が佇む場所だった。この美女は実は“碧の野薔薇”団のシャーロット団長で、団員のソル・マロンにむりやりドレスに着替えさせられていた。男嫌いのシャーロット団長は、彼女に見とれる男性たちに不快感をあらわにするが、そのときヤミ団長がやってきた。見慣れないドレス姿をからかうヤミ団長と激しく動揺するシャーロット団長。そこにバネッサがやってきた。そして、一方的にシャーロット団長をライバル視すると・・・・・・！？
星果祭もクライマックスを迎え、いよいよ9つの魔法騎士団の1年間の功績発表が始まった。功績発表では、各騎士団がその年に取得した名誉の証、“星”の数が競われる。人々が見守る中、発表された順位は、1位“金色の夜明け”団に続き、2位には何と“黒の暴牛”団！？そしてこの功績に最も貢献した団員として、アスタとユノが壇上に呼ばれることになる。着実に実績を積み上げていることを実感するアスタとユノ。そんなふたりに、さらなる実績を積むチャンスが訪れる！
星果祭での魔法騎士団の功績発表後、アスタとユノは、“紅蓮の獅子王（ぐれんのししおう）”団の新団長、メレオレオナが、団員たちを前に怒りに燃える姿を目にする。フエゴレオン前団長の姉であるメレオレオナは、今回の不本意な功績発表に納得がゆかず、負傷によって離脱した弟フエゴレオンのことを「愚弟」と言い放つが、これにもうひとりの弟レオポルドやほかの団員たちが反論。メレオレオナ団長のもと、己を鍛えなおすため、一同は温泉地で“合宿”を行うことに。この合宿に、なぜかアスタとユノ、ヤミ団長とシャーロット団長、さらには偶然通りかかったノエルまで強制参加させられることになり・・・・・・！？
“紅蓮の獅子王”団の“温泉合宿”に参加することになったアスタたちが、メレオレオナ団長に連れられてやってきたのは、常に溶岩が噴出しているという強魔地帯“ユルティム火山”だった。山頂にある“温泉”を目指し、常時、魔力をからだに纏い続ける魔道士としての基礎技術“マナスキン”を使って、溶岩と熱から身を守りながら登ってゆく一同。だが、魔力のないアスタにはそんなことはできない。そんな中アスタは、メレオレオナ団長が言った言葉からヒントを得て、“魔女の森”で無意識に発動した力を故意に発動できないかと考える。
“白夜の魔眼”壊滅のため、新たに結成される“王撰騎士団（ロイヤルナイツ）”のメンバーを決める選抜試験が始まった。さらなる実績を積むことを目指し、試験を受けることを決めたアスタとユノだが、“黒の暴牛”団からはノエル、マグナ、ラック、フィンラルもエントリーし、“金色の夜明け”団のクラウスやミモザも特訓の成果を見せるべく試験に臨む。ほかにも偉大な兄を超えるという目標を持つ“紅蓮の獅子王”団のレオポルドなど、多くの魔法騎士団員が集まった。 クローバー王国国王も見守る中、3人1組でのチーム戦となる“王撰騎士団（ロイヤルナイツ）選抜試験”のチーム表が、いよいよ魔法帝から発表される――！！
王撰騎士団（ロイヤルナイツ）選抜試験一回戦第1試合――アスタたちのチームの戦いが始まった。チーム戦で行う「魔晶石（クリスタル）破壊バトルトーナメント」ということで、ミモザとザクス・リューグナーと名乗る謎の魔道士とチームを組むことになったアスタ。だが、ザクスが試験開始前に魔法帝に対しとった失礼すぎる態度に怒った相手チームからの不意打ちで、アスタたちのチームの魔晶石（クリスタル）は大きなダメージを受ける。焦るアスタとミモザ。ところがやる気のないザクスはその場で休息をとり始めてしまう。ふたりで戦わなくてはならなくなったアスタとミモザは！？
アスタに続き、“黒の暴牛”団の仲間たちが二回戦進出を目指して戦う一回戦。マグナはミモザの兄で、“珊瑚の孔雀（さんごのくじゃく）”団の副団長キルシュと“碧の野薔薇”団のソルとチームを組むことになるが、自分を「美しい！」と言ってはばからないキルシュのあまりのナルシストぶりに、ソルとともにうんざりしていたが・・・・・・？ 一方、血気盛んな“紅蓮の獅子王”団のレオポルドと、優雅で美しい“硝子魔法（がらすまほう）”を使う“金色の夜明け”団のハモン・カーセウスとともにチームを組むフィンラルは、一回戦を勝って次の試合で弟のランギルスと戦うため、静かに闘志を燃やしていた――。
“下級魔法騎士（かきゅうまほうきし）”という等級をはるかに超えた実力を見せつける“黒の暴牛”団のメンバーをはじめ、それぞれが持てる力を存分に発揮して戦う王撰騎士団（ロイヤルナイツ）選抜試験一回戦の第5試合が始まろうとしていた。ところが、この試合で戦うはずの“Iチーム”のひとり「X（エックス）」と名乗る人物の姿がどこにもない。この状況に、味方チームのほかのメンバーも困惑する中、ついに謎の魔道士Xがその姿を現す！その正体は何と！？
“金色の夜明け”団のクラウスと“碧の野薔薇”団のプーリ・エンジェルとチームを組むラックの試合が始まった。心配性のクラウスは、バトルマニアのラックの暴走や楽観的でハイテンションなプーリに不安を抱くが、三人は互いに協力しあって好勝負を繰り広げてゆく。 そして、ユノ、ノエル、“翠緑の蟷螂”団のエン・リンガードは、ユノを敵視する“金色の夜明け”団のアレクドラ・サンドラー、妹ノエルを蔑む兄で、“銀翼の大鷲（ぎんよくのおおわし）”団のソリドたちと戦う一回戦最終試合に挑む！
王撰騎士団（ロイヤルナイツ）選抜試験一回戦が終わり、試合は二回戦に突入。アスタ、ミモザ、ザクスのチームVSマグナ、キルシュ、ソルのチームの戦いが始まった。相変わらずのナルシストぶりで周りを振り回してはいるものの、膨大な魔力を持ち、意外にも戦略家であるキルシュを相手に苦戦すると考えたアスタは、“紅蓮の獅子王”団との合宿後に特訓を積み、自分自身の意志でコントロールできるようになった“ブラックアスタ”の力を解放。キルシュの魔法を打ち破るが・・・・・・？
ザクスと協力しキルシュの動きを封じたアスタだったが、その目の前にマグナが現れる。もともと独創的で器用に魔法をコントロールできるマグナは、数々の任務と特訓を経て新たな魔法を会得。マグナの新魔法によってアスタたちのチームの魔晶石（クリスタル）はダメージを受けてしまう。焦るアスタだがそんなアスタにザクスは？ 一方ミモザは、ソルが創り出したゴーレムの中に相手チームの魔晶石（クリスタル）があることを魔法で確かめると、自分自身が考えた作戦を仕掛けることに。
一回戦を勝ち抜いたフィンラルが、いよいよ弟ランギルスと試合で戦うときがやってきた。相手チームの魔晶石（クリスタル）の破壊を同じチームのレオポルドとハモンに任せたフィンラルは、単身ランギルスに立ち向かうが、幼い頃から魔道士としての才能に恵まれた弟に勝つのは簡単なことではない。それでも闘志を失わず正々堂々と弟に勝負を挑むフィンラルだが、ランギルスのほうはそんな兄の態度に苛立ちと激しい憎悪を募らせてゆき・・・・・・！？
魔法帝の判断で試合の順番が変更となり、急遽アスタたちのチームとランギルスたちのチームによる試合が始まった。激しい憎悪のためか凶々しい魔力を放ち、いつも以上に好戦的な態度を見せるランギルスと、懸命に戦った兄フィンラルをバカにするランギルスへの怒りに燃えるアスタ。アスタに頼まれ援護に回ったザクスは、激闘を続けるアスタを見ながらある人物のことを思い出していた。一方、魔法帝ユリウスは、以前から気になっていたことを確かめるため、両チームの戦いを静かに見守ることにする。
王撰騎士団（ロイヤルナイツ）選抜試験では、“黒の暴牛”団のメンバーの思いがけない活躍もあり、息をつく暇もないほどの熱戦が続いている。その頃、“黒の暴牛”団のチャーミーは、憧れの“救食の王子（きゅうしょくのおうじ）”ユノやみんなにおいしいものを食べてもらおうと食材を探していたが、食いしん坊のチャーミーは、その最中うっかり毒キノコをかじってしまい、おかしな“夢”を見る羽目に。夢の世界では、ちっちゃなアスタや仲間たちが暮らしていて――！？ 大好評の“プチット・クローバー”をたっぷり詰め合わせた特別編！！
ザクス渾身の“カウンター魔法”もランギルスにダメージを与えることができず窮地に立たされたアスタたち。そんなアスタたちを見て勝ち誇るランギルスに、負けられないアスタは、“ブラックアスタ”の力を解放し立ち向かう！果たしてアスタたちは、すさまじい魔力を持つランギルスに勝利することができるのか！？ そして、白熱の選抜試験は、ラック、クラウス、プーリと“水色の幻鹿（みずいろのげんろく）”団の団長リル・ボワモルティエを擁する“Iチーム”との対戦、さらにユノ、ノエル、エンの二回戦へと続いてゆく――。
王撰騎士団（ロイヤルナイツ）選抜試験はついに、ユノ、ノエル、エンのチームVSリル擁する“Iチーム”による決勝戦へと突入。ノエルとエンに魔晶石（クリスタル）を守る役目を託したユノが、“水色の幻鹿”団の団長リルを相手に新たに手にした力を解放し本気で立ち向かう！並外れたセンスと魔力を持つふたりの魔法がぶつかり合うすさまじい戦いを誰もが息を呑んで見つめる中、アスタはただひとり、悔しさを噛み締めていた・・・・・・。
ヤミ団長のひとことで、なぜか“黒の暴牛”団の仲間たちが、そろって大浴場で汗を流すことになった。王撰騎士団（ロイヤルナイツ）選抜試験でユノと戦うことができなかったばかりか、圧倒的な力を見せつけられ放心状態のアスタは気乗りしないが、ヤミ団長はおかまいなしで・・・・・・。そんな中、昔のことを思い出したというヤミ団長が、団員たちに、当時まだ魔法騎士団の一団員だったヤミが武者修行先でかかわった事件について話し始める。
まだ魔法騎士団の一団員だった若き日のヤミが、同時期に入団したヴァンジャンスとともに盗賊に襲撃された村を救ってから数年後、ふたりは魔法帝になったユリウスからある任務を言い渡される。それは、盗賊たちと結託して人々の生活を脅かしている魔法騎士団員を突き止めるというものだった。計画を立て、手分けして任務を行うふたり。そんな中ついにヤミが、ターゲットの盗賊団と遭遇する！
アスタ、ノエル、ラックの3人が、突然“黒の暴牛”団のアジトを訪れたメレオレオナ団長に連行されてしまった！？実は3人は王撰騎士団（ロイヤルナイツ）選抜試験の合格者だった。ほかの合格者たちとともに招集されたアスタたちだが、そこには、決勝戦で激闘を繰り広げたユノと“水色の幻鹿”団の団長リルもいた。さらに、“黒の暴牛”団のもうひとりの合格者も遅れて現れるが、それは・・・・・・？“銀翼の大鷲”団の団長ノゼルらも急遽メンバーに加わり、王撰騎士団（ロイヤルナイツ）団長となったメレオレオナの下、選ばれし精鋭たちが“白夜の魔眼”殲滅に乗り出す！
それぞれの思いを胸に、ついに王撰騎士団（ロイヤルナイツ）が、白夜の魔眼のアジトである、“グラビト岩石帯（がんせきたい）”の“浮遊魔宮（ふゆうダンジョン）”にたどり着いた。メンバーは王撰騎士団（ロイヤルナイツ）団長メレオレオナの指示により、5組に分かれそれぞれ魔宮（ダンジョン）への突入を開始。アスタはメレオレオナ団長と、選抜試験で「ザクス」と名乗っていた“黒の暴牛”団の先輩団員ゾラ・イデアーレとともに奥へと進んで行く。一方、これまで白夜の魔眼によってたびたび苦い思いをしてきた“銀翼の大鷲”団のノゼル団長も、雪辱を誓い先へと進む。
王撰騎士団（ロイヤルナイツ）が、敵地、浮遊魔宮（ふゆうダンジョン）への突入を開始した頃、“黒の暴牛”団のアジトが白夜の魔眼のラデス、ヴァルトス、サリーの襲撃を受ける。だが、ヤミ団長をはじめほとんどの団員が出かけており、アジトに残っていたゴーシュ、ゴードン、グレイの3人で戦うことに。ゴーシュは自分の“鏡魔法（かがみまほう）”とサリーが使う“ゲル魔法”との相性の悪さが気になるが、大切なアジト守る決意をしたゴードン、グレイと協力し、“裏魔導具（うらまどうぐ）”を駆使するサリーや、パワーアップした“屍霊魔法（しりょうまほう）”を使うラデスを迎え撃つ！
“黒の暴牛”団のアジトでの戦いの最中、突如変形したアジトから現れた人物に驚くゴーシュたち。彼こそ“黒の暴牛”団の仲間たちがたびたび噂していた“幽霊”の正体で、この屋敷の本当の主、ヘンリー・レゴラントだった。自分自身の特異な体質に悩まされながらも、魔法でアジトの屋敷を自在に変形、移動させることができるヘンリーが、かつてヤミ団長から渡された“黒の暴牛”団のローブを纏い、見守り続けてきた大切な“仲間”とともに襲撃者たちとの戦いに挑む！
次々と現れる敵を相手に、圧倒的な強さを見せるメレオレオナ王撰騎士団（ロイヤルナイツ）団長と“銀翼の大鷲”団のノゼル団長を筆頭に、魔宮（ダンジョン）奥にいる白夜の魔眼の頭首リヒトを倒すべく突き進む王撰騎士団（ロイヤルナイツ）のメンバー。そんな彼らを迎え撃つべく、“三魔眼（サードアイ）”の最後のひとりライアが動き出す！メレオレオナ団長とともに行動していたアスタとゾラは、彼女の常識はずれの強さに驚くばかりだが、そんな中、突然アスタがふたりに増えた！？怪訝に思うメレオレオナ団長だが、何を思ったかいきなりふたりのアスタを同時に攻撃し・・・・・・！？
クローバー王国とそこに住む人々を護るため、白夜の魔眼の殲滅に向かった王撰騎士団（ロイヤルナイツ）の戦いに思いをはせていた魔法帝・ユリウスの前に、ひとりの人物が現れた。それはユリウスが昔からよく知る相手で、ふたりは懐かしい昔話をすることになる。 一方、ヴァンジャンス団長から、選抜試験で副団長・ランギルスが、フィンラルに重傷を負わせたことを謝罪したいとの申し入れがあり“金色の夜明け”団の本拠地にやってきたヤミ団長。しかし、いくら待ってもヴァンジャンス団長は現れず、イライラは頂点に！？
クローバー王国最強の魔道士、魔法帝・ユリウスと、白夜の魔眼の頭首・リヒトの戦いが始まった。特別な魔導書（グリモワール）に選ばれ、“時間魔法（じかんまほう）”を使いこなすユリウスが、“魔法帝”として、自分自身が歩んだ道を信じ、目指す未来のために激闘を繰り広げる！これに対し、高速で強力な“光魔法（ひかりまほう）”を駆使するリヒト。だが、“時”を操り、少し先の未来を予測できるユリウスに決定的なダメージを与えることができず焦る。
魔法帝の側近・マルクスから各魔法騎士団に伝えられた連絡を受け、援護のため急ぎユリウスとリヒトが戦う場に駆けつけたヤミ団長。だがヤミ団長は、そこで信じられない光景を目にすることになる――！ 一方、浮遊魔宮（ふゆうダンジョン）では王撰騎士団（ロイヤルナイツ）のメンバーが、クローバー王国の人々を護るための戦いを繰り広げていたが、メレオレオナ団長に追い詰められた三魔眼（サードアイ）のライアが、最後の手段“自爆魔法”を発動させようとしていた。それを察知し止めたアスタはライアにある言葉をぶつけるが・・・・・・。
遠い昔、クローバー王国には、高い魔力を持つ“エルフ族”が暮らしていた――。 “四つ葉の魔導書（グリモワール）”に選ばれたエルフ族のリヒトは、誰からも信頼される長（おさ）として仲間たちとともに平和で穏やかな生活をしていた。そんなある日、彼らの村に、偶然“人間”の娘・テティアとその兄が現れる。兄はリヒト同様“四つ葉の魔導書（グリモワール）”に選ばれた者で、エルフ族と人間が理解し合い、協力し合って暮らせる世界を目指していた。同じ理想を持つリヒトと兄妹は親しくなり、やがてテティアはリヒトの子どもを身ごもるが、そんな中、エルフ族の村を大きな悲劇が襲う――！！
王撰騎士団（ロイヤルナイツ）が白夜の魔眼殲滅のため浮遊魔宮（ふゆうダンジョン）に乗り込んでいた頃、クローバー王国のあちこちで異変が起こっていた。アスタたちの故郷・ハージ村はずれにある魔神のドクロが輝きだしたり、国中の人々の中にも全身が光りだす者が現れる。それは奪った魔石と強力な魔力によってリヒトが発動させた“転生魔法（てんせいまほう）”の仕業だった。ヤミ団長はその異変を調べようとした矢先、マルクスと医師オーヴェンが現れる。光り輝くふたりは自らを「エルフの民」と名乗り、ヤミに今までよりはるかに巨大な魔力で攻撃を仕掛けてきた。そしてシャーロット団長も・・・・・・。
“転生魔法”による異変は、浮遊魔宮（ふゆうダンジョン）で戦う王撰騎士団（ロイヤルナイツ）のメンバーにも起きていた。ノエルとともに戦っていたラックは、突然、強大で凶々しい魔力を放ちながら仲間たちに襲い掛かる。あまりの豹変ぶりに呆然とするノエルたち。一方、転生魔法によってさらに魔力を増大させたライアに驚くアスタたちの前に“水色の幻鹿”団のリル団長が現れる。彼はラック同様、別の何者かに人格をのっとられ、ひたすら強大な魔法で攻め立て防戦一方のアスタたち。「エルフの民」と名乗る彼らが秘める膨大な魔力と激しい憎悪を感じ取ったメレオレオナ団長は・・・
自分自身を「エルフの民」だと名乗る者による突然の攻撃により混乱に陥るクローバー王国。その異常事態は、“紅蓮の獅子王”団の本拠地でも起きていた。別人格にのっとられたランドール副団長が次々と団員たちを攻撃。その圧倒的な魔力に多くの団員が気力を失いかける中、闘志を失うことなく仲間たちを鼓舞するレオポルド。歴代の団長をつとめる偉大な兄姉の弟として、絶対に負けられない戦いにレオポルドが挑む！
”転生魔法”により“エルフの民”として甦った王撰騎士団（ロイヤルナイツ）のメンバーたちに囲まれ、アスタやゾラを逃し、ひとり立ち向かうメレオレオナ団長。持ち前の気性の激しさと、周囲の“魔（マナ）”を味方につけ支配する“マナゾーン”を武器に猛攻を繰り広げる！果たして“人間”を激しく憎む彼らに勝利することができるのか！？ 一方、戦いの場から引き離されたアスタとゾラ。メレオレオナ団長の思いを察し、一旦、安全な場所に避難しようとするも、アスタはその決断に納得しきれない思いが・・・・・・
アスタは、突然現れたライアにつかまり、魔宮（ダンジョン）の深部に連れ戻されてしまった。そこには捕らえられたミモザだけでなく、“エルフの民”に転生したクラウス、ハモン、そしてユノがいた。今までとは別人格のクラウスとハモンは容赦なくアスタを攻撃。しかしなぜかユノだけは参戦もせずただ傍観するだけ。仲間を傷つけたくないアスタは反撃せず「生きて、生き抜いて、オレは魔法帝になる！」と言い放つ。その言葉を聞いたユノに変化が・・・・・・！ 一方、彼らを静かに見守る者がいた。それは“白夜の魔眼の頭首・リヒト”そっくりのもうひとりのリヒト――実は彼こそが“エルフ族の長”である“本物のリヒト”で・・・・・・！？
転生魔法の影響を受けながらも、ユノが奇跡的に自我を取り戻した。そんなユノとともに戦うアスタだが、ふたりの前に、ついにエルフ族の長・リヒトが立ちはだかる！リヒトはアスタから奪った剣といつの間にか現れた剣を巧みに使い、アスタたちを翻弄。苦戦を強いられつつも、必死で渾身の攻撃を放つアスタとユノだが・・・・・・！？ 一方、最果ての地にあるアスタとユノの故郷ハージ村にも転生したエルフの民が現れ、“人間”たちへの復讐のため村人たちに襲いかかる！
エルフの民によって窮地に陥った故郷、ハージ村に、アスタとユノが帰ってきた。ふたりは浮遊魔宮（ふゆうダンジョン）から脱出したノゼル団長やノエルらとともに王都に向かう途中でハージ村の惨状を目にし、彼らの許しを得て故郷に立ち寄ったのだ。村人たちを護るため、強大な魔力を持つエルフの民に立ち向かうアスタとユノ。ふたりを育てた神父のオルジ・オーファイは、立派に成長して帰ってきたアスタとユノを誇らしげに見つめるが・・・・・・。
エルフの民へと転生した“紫苑の鯱（しおんのしゃち）”団の団員が使う“毒草魔法（どくそうまほう）”の毒に苦しむオルジや村人たち。何とかしてみんなを救いたいアスタとユノだが、魔法を解く方法が見つからない。そんな中、浮遊魔宮（ふゆうダンジョン）での戦いの最中、エルフ族の長・リヒトが床から引き抜いた剣がアスタの魔導書（グリモワール）から現れる。思わず手に取るアスタだが、剣には簡単には制御できないほどの強い力が宿っていた。驚き戸惑うアスタだったが、試しに剣をオルジに突き立てると――！？
さらなる力をつけるため、バネッサに協力してもらい猛特訓に励んでいたマグナだが、そんなふたりが異変に気付き、ある町へと急行する。そこで町を破壊し人々を攻撃していたのは、エルフの民に転生した“黒の暴牛”団の団員・ラックだった。何とかしてラックを止めようとするマグナとバネッサ。だが別人となったラックはマグナとバネッサをも攻撃する。おまけに運命を変えることができるバネッサの魔法“運命の赤い糸（うんめいのあかいいと）”は、無条件で“黒の暴牛”団の仲間を守ってしまうため、ラックに攻撃を当てることができず追い詰められる。
魔導書（グリモワール）から現れた新たな剣を手に、アスタがマグナたちのもとに駆けつけた。マグナやバネッサと協力し、転生魔法からラックを解放しようとするアスタだが、今のラックには以前にも増して強い魔力があり、激しい反撃にあうことになる。それでもあきらめず“もとのラック”に戻そうとするアスタたち。果たして、アスタ、マグナ、バネッサは、その強い思いで、大切な仲間を取り戻すことができるのか！？
“黒の暴牛”団のアジトに戻ったアスタたちが、アジトに残っていた“黒の暴牛”団の仲間たちと合流。ヘンリーが“組換魔法（くみかえまほう）”でつくり出した“黒の暴れ牛号（くろのあばれうしごう）”に乗って王都を目指す！一方、ヴァンジャンス団長の人格が完全に消え去ったことで転生を完成させたエルフ族のパトリもまた、最も憎むべき人間の“王族”を滅ぼすべく王都へと向かっていた。そんな中、激しい憎悪によって死の淵から甦った者たちがいた――。
フィンラルを連れ、ヤミ団長がエルフの民たちが集結しつつある王族の居住地にやってきた。だが、魔法騎士団団長のヤミであっても、強大な魔力を持つ複数のエルフの民を相手にひとりで戦うのは困難だと思われた。そこにジャック団長が現れる。フィンラルのサポートと息の合った攻撃で、次々とエルフの民たちを倒してゆくヤミ団長とジャック団長。だが、ライアや、甦った本物のエルフ族の長・リヒトがいる浮遊魔宮（ふゆうダンジョン）が王都にその姿を現し・・・・・・。
兄であるノゼル団長やゾラとともに、生まれ育ったシルヴァ邸に駆けつけたノエルは、エルフの民・キヴンと戦うことになる。だがキヴンが放つ強大な魔力が邪魔をし、魔法をうまく使うことができない。それでも機転を利かせ、兄と連携しキヴンの魔法を封じるノエル。ところがそれも束の間、ノゼル団長が瀕死の重傷を負ってしまう。追い詰められるノエルだが、魔法騎士団員としての誇りと自信、兄姉を守りたいという強い思いが、ノエルに新たな魔法を発動する力を与えることになる。
ミモザ、キルシュ、エンの三人が、エルフの民から、ヴァーミリオン邸で暮らす人々を守り避難させていた頃、国王がいる王宮に、エルフの民に転生したランギルスが現れた。国王の命を狙い、魔法で広間を空間ごと抉り取りながら迫るランギルス。そのすさまじい魔法に誰も恐怖する中、フィンラルが、ふたりの魔法騎士団団長・ヤミとジャックとともに駆けつけた！弟との実力差を痛感するフィンラルは、ヤミ団長とジャック団長をサポートしながらランギルスを追い詰めてゆくが、フィンラルの捨て身の策もランギルスには決定的なダメージを与えられず・・・・・・！？
激闘が続く“クローバー城”に、封じられていた古の魔法空間“影の王宮（かげのおうきゅう）”が出現。嫌な予感を覚えたヤミ団長は、ジャック団長とともに王宮に乗り込もうとするが、行く手をエルフの民に転生した魔法騎士団員に阻まれてしまう。そこにラデス、サリー、ヴァルトスの3人と手を組んだアスタら“黒の暴牛”団の仲間が駆けつける！襲ってくる騎士団員たちを転生魔法から解放しようとするアスタたちだが、そんな中、エルフの民として転生した“珊瑚の孔雀”団の団長、ドロシー・アンズワースがついに目覚める！
“珊瑚の孔雀”団のドロシー団長の魔法によって、運命操作ができるバネッサと、魔力回復ができるチャーミーの姿が消えた。守りの要のふたりがいなくなったことで不利な状況に立たされたアスタたちは、やはりエルフの民として転生したゴーシュとマリーの兄妹が使う合体魔法に苦しめられる。 一方、ドロシー団長が創り出した“夢の世界”に囚われたバネッサらは、アスタたちを援護するためにも何とかしてこの世界から抜け出そうとするが・・・・・・？
ドロシー団長が創り出した魔法空間“幻惑の界（グラマーワールド）”にバネッサたちとともに囚われたサリーの推測が当たり、何とか元の世界に戻る糸口をつかんだ一同。だが、この空間の中で無敵を誇る相手に勝つのは簡単なことではない。そのとき、同じく“幻惑の界”に囚われていたラックがある妙案を思いつく。 一方、ゴーシュ兄妹を転生魔法から解放しようとするものの、兄妹の魔法に邪魔され近づくこともできないアスタたち。この状況を打ち破り仲間を救うためにヘンリーは決死の覚悟をし・・・・・・！？
それぞれの激闘を終えたアスタたちは、一足先に影の王宮へ向かったヤミ団長たちを追いかけようとする。だが、突如エルフの民に襲われ窮地に立たされる。そこに現れたのは、ついに戦場への復帰を果たしたフエゴレオン団長とメレオレオナ団長だった。心強い味方の到着に喜ぶアスタたちだが、目の前では影の王宮への入り口がふさがり始めていた。さらには、別の場所からもエルフの民たちが現れ焦る一同。そんな中、“黒の暴牛”団の仲間たちは、アスタや団長たちに先を急がせるため、エルフの民との戦いを買って出る。
アスタや団長たちに影の王宮での戦いを任せ、王都に残るエルフの民たちを相手に戦う“黒の暴牛”団。だが、強すぎる相手に決定的なダメージを与えることができず追い詰められてゆく。そこに、転生魔法の影響を受けずに王国中に散らばっていた魔法騎士団員とともにユノが駆けつける。その場にいたチャーミーから戦況を聞いたユノは、アスタたちが決戦のために向かったという影の王宮に行こうとするが、すでに入り口はふさがっていた。そのとき、ユノが大切にしている石のペンダントに異変が起きる！
ペンダントの導きにより、影の王宮に入ることができたユノは、待ち構えていたパトリたちと対峙することになる。だがふいをつかれ、大切なペンダントを奪われてしまう。これで必要な“魔石”がそろい、エルフの民の願いはかなえられるはずだった。ところが、彼らの前に招かれざる者が現れる。それは異界の存在である“悪魔”。すべてはこの悪魔により仕組まれたことだったのだ。邪悪に満ちた圧倒的な力を持つ悪魔の登場に、驚きながらも不敵な笑みを浮かべるユノ。そんなユノのもとに、アスタが、ミモザとともに駆けつける！
「四つ葉の魔導書（グリモワール）の持ち主が深い絶望に飲まれたとき、五つ葉の魔導書（グリモワール）が生まれる」――悪魔に利用され、その圧倒的な力に抗うすべもなく絶望に打ちひしがれたパトリが、“ダークエルフ”へと変貌。我を忘れ憎しみに突き動かされるままユノとその場に駆けつけたアスタに襲いかかる！もともとの強大な魔力をさらに増大させ攻撃するパトリに苦戦するアスタとユノ。そんなふたりの前に、“光魔法”を使うパトリにとっては天敵ともいえる“水銀魔法（すいぎんまほう）”を使うノゼル団長が現れる。
弟のランギルスとの戦いで傷ついたフィンラルのところに、アスタにつきまとっていた不思議な鳥・ネロが現れ、ハージ村にある魔神の骨のところへ連れて行くよう告げる。突如、人間の言葉をしゃべったネロに驚くも、言われるままハージ村を訪れたフィンラルは、そこで信じられないできごとを目にすることになる。 今、エルフ族の村を惨劇が襲った500年前の真実が明らかになる！ 一方、影の王宮では、悪魔が使う不気味な異界の魔法が王宮内を覆い尽くそうとしていた――！！
悪魔を影の王宮から解き放たないため、アスタとユノ、自我を取り戻したパトリが悪魔のいる最上階へとやってきた。そんなアスタたちの前に、長い眠りから目覚めた初代魔法帝、ルミエル・シルヴァミリオン・クローバーと、彼に仕えていたセクレ・スワロテイルが現れる。セクレは不思議な鳥・ネロの本当の姿で、“封緘魔法（ふうかんまほう）”という変わった魔法を使う魔道士だった。そしてアスタたちは、どんな封印からも解き放つことができるセクレの魔法により、本来の力を取り戻したエルフ族の長・リヒトの姿を目にすることになる。 あの日の雪辱を果たすために、悪魔との因縁の対決が始まる！
強力な魔法を使い悪魔と戦うリヒトとルミエル。だが悪魔は驚異の再生力ですぐによみがえってしまい倒すことができない。強大な魔力同士がぶつかり合うすさまじい戦いを目にしたアスタは、異界の魔法にも有効な“反（アンチ）魔法”の力をもっとうまく使えないかと考え、新たな力の発動に成功するが、あまりに強すぎる力を制御できずにいた。そんな中、ユノがさらなる力を目覚めさせ・・・・・・！？ 憧れの初代魔法帝の前で、未来の“魔法帝”を目指すアスタとユノ渾身の一撃が放たれる！！
暴走した異界の魔法によって崩壊し始めた影の王宮から、力を合わせ、全員で脱出することができたアスタたち。だが王国中は、まだ真実を知らないエルフの民たちの攻撃で混乱していた。唯一エルフの民を転生魔法から解放できるのはアスタだけだが、ひとりで全員を救うのは簡単ではない。そのときパトリが、エルフの民たちをつなぐリヒトの力と、自分と同じからだの中で眠っているヴァンジャンスの“世界樹魔法（せかいじゅまほう）”を使うことで、アスタが一度にすべての転生魔法を解くことができる方法を思いつく。 そしてついに――永い戦いに終わりのときが訪れる。
クローバー王国中を巻き込んだ激闘が終わった。だがこの戦いによって王国中は壊滅的な被害を受け、魔法騎士団員たちは復興のために忙しく働いていた。そんな中アスタたちの前に思いがけない人物が現れ、クローバー王国に今後、3つの困ったことが起きると告げる。驚くアスタたちだが、その言葉通り、早くも不穏な動きが出始め、“悪魔の力”を宿すアスタを断罪しようとする者が現れる。
“悪魔の力”を宿すアスタと禁術を使った影響が残る“ネロ”ことセクレが、魔法議会で裁判にかけられることになった。必死で無罪を主張するアスタだが、アスタを断罪するためならば手段を選ばない魔法議会の議長のダムナティオ・キーラによって窮地に追い込まれてゆく。そんなアスタたちを助けるため、ヤミ団長率いる“黒の暴牛”団が裁判所に現れ大暴れ。最低最悪と呼ばれた“黒の暴牛”団の乱入で混乱する法廷に、さらに別の人物たちが現れ・・・・・・！？
禁術を使った見返りとしてこの時代で生き続けることになったネロ。その脳裏に遠い昔の思い出がよぎる。 それはネロが「セクレ」と呼ばれていた頃、セクレは、王国一の魔力と才能を持つと言われる王子・ルミエルと出会う。そんな中、偶然エルフ族の村を訪れたルミエルは、彼らの長・リヒトと親しくなるが、異界の“悪魔”の暗躍により、人間たちの手でリヒトの大切な仲間たちが次々と命を奪われてしまう。そして彼らを護るため、リヒトは魔神へと姿を変える。その姿を見たルミエルがリヒトと彼の大切な人々を救うために出した答えとは！？
“悪魔”との戦いで禁術を使い、“鳥”へと姿を変えたセクレはひとりきりで長い時間を過ごしてきた。その中で悪魔の力を宿したリヒトの“魔導書（グリモワール）”を扱うことができるアスタと出会うセクレ。だが転生魔法によってエルフ族のパトリがよみがえり、頭首となって“白夜の魔眼”を結成し、人間たちへの復讐を開始する。それはすべてあのときの悪魔の仕業であり、セクレは今度こそ悪魔を葬り去るため、自身の“封緘魔法”でルミエルとリヒトを封印から解き放つと、この時代で出会ったアスタらとともに決戦に挑む。 そして、長い戦いに終止符が打たれ、“黒の暴牛”団の一員となったセクレ＝ネロの新たな人生が始まった。
黒の暴れ牛号が元ある場所の森へと帰ってきた。早速ヘンリーに頼みアジト形態に戻すことになるが、それにはしばらく時間がかかるらしい。それを聞いたヤミ団長は、待っている間団員たちに、逃げ出したペットの“魔獣”たちを探しに行くように命じる。魔獣たちは以前ラデスらの襲撃を受けたときに破壊されたアジトから逃げ出してしまい、それから何日も森の中をさまよっており、凶暴な野生の魔獣に戻ってしまったかもしれない。そして不安は的中し、団員たちが次々と襲われ・・・・・・！？
“黒の暴牛”団は魔法帝の指示により、“悪魔”について調査することになった。ヤミ団長もアスタとネロを連れ、悪魔の禁術による呪いの影響を受けていると思われる“碧の野薔薇”団のシャーロット団長に話を聞こうとする。ところが突然シャーロット団長が目の前から逃げ出した！？あっけにとられる一同だが、実はシャーロット団長は、断片的ながらエルフ族のシャルラにからだを乗っ取られていたときの記憶があり、ヤミ団長に自分の恋心を悟られたのではないかと焦ってしまったのだ。そして、ある決意をする。
禁術の呪いについてさらなる情報を集めるため、ゴードンは、アスタやゴーシュ、グレイとともに“呪詛魔道士（じゅそまどうし）”の名門でもある実家を訪れた。家の中に案内されたものの、どことなく不気味なゴードンの家族に動揺を隠せないアスタたち。だがそこで、アスタたちは思いがけない情報を得る。 一方、兄のノゼル団長に言われ、“珊瑚の孔雀”団のドロシー団長を訪ねたノエルは、母の死の真相と今この世界で蠢いている“悪魔”の話を聞く。それは奇しくもゴードンの祖母の口から出たものと同じだった。その悪魔の名は・・・・・・！？
ゴードンの父のおかげで、“ハート王国”に悪魔の手がかりがある可能性をつかんだアスタたちは、以前ハート王国に留学したことがあるミモザの協力を得て入国許可をもらい、アスタ、ノエル、フィンラル、ミモザ、鳥の姿のネロの5人でハート王国へと向かうことになった。思い思いに旅を楽しむアスタたちだが、その中でただひとり、フィンラルは、出発前に弟のランギルスから指摘されたことに頭を悩ませていた！？そんな彼らに思いもよらない試練が待ち受ける。 果たしてアスタたちは、無事に悪魔の情報を手に入れることができるのか！？
ハート王国の王女であり、四大精霊のひとつである水の精霊“ウンディーネ”に選ばれたロロペチカと対面を果たしたアスタたちは、ハート王国で確認された悪魔の呪いが彼女にかけられたものであり、“スペード王国”にその悪魔の拠点があることを知る。それを証明するように、“ダイヤモンド王国”を偵察していたバネッサたちは、“悪魔の力”を宿すスペード王国の魔道士が、たったひとりでダイヤモンド王国の兵たちを壊滅させるさまを目にしていた。 あまりに強大な力を持ち、トドメを刺すことも困難な悪魔の脅威から人々を護るため、ロロペチカがアスタたちに依頼したこととは？
クローバー王国中を巻き込んだ悪魔との戦いが一段落し、今後のことを話し合うため魔法騎士団団長会議（まほうきしだんだんちょうかいぎ）が開かれることになった。ハート王国から帰ったアスタたちも会議に召集され、魔法帝（まほうてい）・ユリウス、魔法議会議長（まほうぎかいぎちょう）・ダムナティオ、魔法騎士団全団長の前で、ハート王国で得た情報を報告することになる。報告を聞き終えたユリウスは、集まった各団長とアスタたちに、すでにこの世界を脅かし始めている悪魔メギキュラに対抗するため、今自分たちがやるべきことを伝える。
団長たちの厚意で、アスタとユノが故郷ハージ村へと帰ってきた。一連の事件で“悪魔の使い”とされ、新聞にまで載ったアスタだが、シスター・リリーや神父のオルジたち教会のみんなはもちろん、かつては、捨て子だったアスタとユノをバカにしていた村の人々にまであたたかく迎え入れられる。これまでの自分たちの努力が報われたこと、信じていたことが間違っていなかったことをあらためて実感したふたりは？
突然アジトを訪ねてきたメレオレオナに連行され、“黒の暴牛（くろのぼうぎゅう）”団の仲間たちが強魔地帯（ごうまちたい）“ユルティム火山”にやってきた。そこでは団長に復帰したフエゴレオンやレオポルドら“紅蓮の獅子王（ぐれんのししおう）”団が待っており、アスタとノエルは、以前行われた温泉合宿を思い出す。そして、己を鍛えさらに強くなる決意をし、ともに、メレオレオナに同行したマグナ、ラック、チャーミー、ゴードンやネロとともに、火山の地下にある灼熱の地底洞窟での特訓を開始する！
ユルティム火山の地底洞窟に巣食うバケモノを追っていたアスタたちの前に“魔宮（ダンジョン）”が現れた。王都からの指示もあり、早速いくつかのグループに分かれて調査を始めるアスタたち。レオポルドも副団長・ランドールとともに奥へと進んで行くが、その途中ふたりは地底洞窟のバケモノと遭遇。協力して戦うも苦戦し、倒すことができない。自分の不甲斐なさを思うレオポルド。そのとき、いつかのエルフ族との戦いの中でつかみかけた不思議な感覚がよみがえり・・・・・・！？
アスタとノエルが、突然アジトにやってきたメレオレオナにまたもや（！？）連行されてしまった。ふたりが連れてこられたのはメレオレオナ姉弟の実家・ヴァーミリオン邸。そこにはフエゴレオン団長、キルシュとミモザの兄妹、“ネアン”の町の教会で子供たちの世話をしている元・魔法騎士団員“紅蓮の女豹（ぐれんのめひょう）”ことシスター・テレジアがおり、新たな任務が与えられるのではないかと緊張するアスタたち。ところがフエゴレオン団長から伝えられたのは思いもよらないことで・・・・・・！？
家同士が決めた婚約者とはいえ、自分にとって大切な女性であるカルムルイヒ家のフィーネスにふさわしい男になろうと心に決めたフィンラル。ところが「女性と見るや速攻で口説く女たらし」の悪癖は一向になおらず、アスタたちに協力してもらい煩悩を克服する修行をすることに。しかしその修行とは・・・・・・合コン！？一方同じ頃、シャーロット団長の恋を成就させようと“碧の野薔薇（あおののばら）”団の団員たちもヤミ団長を呼んでの合コンをセッティング。それぞれの想いが交錯するふたつの合コンの結末は？
“黒の暴牛”団のメンバーとともに“ラクエ”の町の海岸で特訓に励むノエルが、海から聞こえる不思議な声に気づいた。その後“黒の暴牛”団は、強魔地帯にある“海底神殿”の“神官魔道士（しんかんまどうし）”、キアトとカホノの兄妹と再会。ふたりから助けを求められた一同は、兄妹の祖父で大司祭のジフソから「ヌシさま」と呼ばれる生き物の怒りによって付近の海に異変が起きていると聞く。ヌシさまの怒りを鎮めるため、キアトの舞とカホノの歌を利用することにしたジフソから兄妹の護衛を頼まれたヤミ団長は、ノエルとフィンラルにその役目を任せることにする。
世界を脅かし始めている悪魔に対抗するため、さらなる力をつけようと特訓に励むアスタたち。チャーミーも“綿魔法（わたまほう）”で創り出した“羊（ひつじ）のコックさん”の力を使って、食べた者の魔力を回復させる料理でアスタたちをサポートするが、そんな中、自らの修行が足りないと気づくできごとが！？そしてチャーミーはある人物のもとを訪ねる。一方、ゴードンもまた、自身の力不足を実感するできごとがあり、これまでとは違う環境に身を置こうと、ひとりアジトを離れて修行の旅に！？
“黒の暴牛”団のメンバーと離れ、ひとりで特訓を始めたゾラが、亡き父・ザラの墓参りに立ち寄った故郷の村でイナという少年と出会った。イナは、身分も魔力も低い下民の身で初めて魔法騎士団員となったザラにあこがれ、自身も特訓を積んで魔法騎士団員になる夢を持っていた。ところがそんなイナを、偶然、村を訪れていた貴族の少年・カイトとその取り巻きが“身の程知らず”とバカにする。怒ったイナはカイトたちにケンカを売るが、それを止めたのはゾラだった。そして“下民”に生まれたことを悔しがるイナに、ある話をする。
久しぶりに故郷である“魔女の森”を訪れ、森を統べる“魔女王”と会うことにしたバネッサ。以前ダイヤモンド王国を偵察中に見た“悪魔の力”を宿したスペード王国の魔道士の力に危機感を覚えたバネッサは、これから相対する強大な敵に対抗するため、誰も知らない古代の魔法にも通じている魔女王に、より強い魔法を教えてもらおうと考えたのだ。そして魔女王から、今の力を強化するためにふたりの魔女と協力してあることに挑戦するよう命じられる。
魔法帝ユリウスの側近・マルクスが、ユリウスから頼みごとをされた。それは新たな魔導具開発への協力と、ある村に出没する盗賊団の調査。まずは魔導具の開発のためのデータ収集を行うことにしたマルクスは、ユリウスから推薦された元・白夜の魔眼の一員サリーを連れ“黒の暴牛”団のアジトを訪れる。次にフエゴレオン団長とノゼル団長とともに盗賊団が出没する村を訪れたマルクスは、王都から遠く離れた村でも、ユリウスがその人柄で多くの人々に慕われていることを知るが・・・・・・？
国の復興のために魔法騎士団員たちが忙しく働く中、悪魔が仕組んだ戦いで大きな失態をしてしまった“金色の夜明け”団は、今まで以上に力を尽くし、復興作業と日々の任務に励んでいた。そんな中、ヴァンジャンス団長から新たな任務を言い渡されたアレクドラ・サンドラーは、一緒に任務を行うメンバーの中に、日ごろから敵視するユノがいることが気に入らず、ユノよりも功績を上げようと躍起になる。
懸命の復興が進む中、王国中を巻き込んだ今回の戦いの黒幕が、「悪魔」と呼ばれる異世界の住人であったことが知れ渡り、住む場所や大切な人を失った人々の間には、悪魔に対して強い憎しみを抱く者も現れるようになっていた。そんな人々が集まってできた“デビル・バニッシャー”という組織が密かに動き始めた。彼らは“悪魔の使い”とされながら魔法議会での断罪を先延ばしされたアスタやネロを自分たちの手で葬り去ろうと考え・・・・・・！？
「デビル・バニッシャー」と名乗る者たちに襲撃され、ネロと、ゴーシュの妹・マリーが連れ去られ、アスタが謎のこん睡状態に陥った。話を聞き、妹を連れ去ったのは魔法議会議長・ダムナティオではないかと考えるゴーシュだが、ダムナティオはこれを否定。マルクスの“記憶交信魔法（きおくこうしんまほう）”によってその無実は証明されるものの、今回の件にダムナティオの部下が絡んでいる可能性が浮上する。そんな中、王都にあるオーヴェンの診療所に運び込まれたアスタの腕に取り付けられていたはずの“通信魔導具（つうしんまどうぐ）”の紛失が明らかになり、思いもよらない場所からその反応が返ってくる。
連れ去られたネロとマリーを助け出すようユリウスから命じられたヤミ団長は、ノエルとフィンラル、妹を心配するゴーシュやゴードンら“黒の暴牛”団の団員たち、彼らに同行することにした“銀翼の大鷲”団のノゼル団長とともにふたりの行方を追ってとある町へとやってきた。町に着いた一行は、早速情報を集めることにするが、“転生魔法”によるエルフ族の襲撃の折、魔法騎士団の助けが得られずに多くの犠牲が出たこの町では、魔法騎士団への不満を募らせる者も多く・・・・・・。
デビル・バニッシャーが、ネロとマリーを人々の面前で断罪すると予告。それを知ったユリウスの命令により、“黒の暴牛”団を中心に魔法騎士団による救出作戦が始まろうとしていた。それぞれ配置についた魔法騎士団員たちは、悪魔への憎しみに突き動かされてか異様な盛り上がりを見せる人々に圧倒されるが、そんな中ついに、ネロとマリーを引っ立て、デビル・バニッシャーが現れる。そして観衆に紛れている魔法騎士団員たちに向かって“悪魔憑き”のアスタを突き出すよう要求する。
現れたデビル・バニッシャーから、何とかマリーを救い出したものの、再びネロが連れ去られただけでなく、アスタの持つ“五つ葉の魔導書（グリモワール）”が奪われてしまった。さらに、彼らとともに行動していたダムナティオの部下から、デビル・バニッシャーの驚きの正体が伝えられ、ユリウスはネロの救出と犯人の拘束を“黒の暴牛”団に指示。“黒の暴牛”団は早速、犯人たちの拠点があると思われる町を訪れるが、そこで得た情報から導き出された敵の真の目的とは！？
五つ葉の魔導書（グリモワール）を奪いネロを連れ去った一行を追っていた、アスタ、ノエル、マグナはついに彼らに追いついた。ところが“デビル・ビリーバー”として本性を現した一行はいつの間にかその数を増やしており、マグナは状況を伝えるためヤミ団長の元へ。一方、ノエルとともに残されたアスタは、何とかしてネロを解放してもらおうとするが、クローバー王国の国民でありながら、魔力に乏しいというだけで蔑まれて暮らしてきた敵は、目的のため、命がけで国境を越える覚悟を決めており・・・・・・？
ネロとともに捕らえられ、強魔地帯に近い国境付近まで連れてこられたアスタとノエルのところに、ヤミ団長を連れてマグナが戻った。さらには、フエゴレオン団長とノゼル団長もその場に現れ、一瞬怯むデビル・ビリーバーの一行。団長たちは彼らを説得するため話し合おうとするが、魔法騎士団に不信感を持ち、固い決意のもと国境を越えようとする一行は、お互いの魔力を結集して団長たちに挑もうとする。
アスタやネロたちが巻き込まれたデビル・ビリーバーの事件は、首謀者たちの追放で幕を閉じた。だがネロは、今回の事件の一因が、個人が持つ“魔力”の格差にあったことに心を痛め、かつて仕えていた初代魔法帝・ルミエルが熱心に開発していたある魔導具のことを思い出す。そんなネロがユリウスから頼まれたこととは？一方、悪魔に対抗する力をつけるため協力しあう約束をしたハート王国から、ハート王国の精鋭、“精霊守（せいれいのかみ）”との特訓の準備が整ったとの連絡をもらったアスタたちは・・・・・・！？
強敵である悪魔との対決に備えそれぞれが成長を目指す中、仲間たちの顔さえ正面から見られない極度の恥ずかしがり屋の“黒の暴牛”団の団員グレイも、弱点を克服し、もっと強くなろうとノエルに弟子入り。弱点克服のため頑張るがうまくいかない。困ったグレイが次に弟子入りしたのは、何度か共同戦線を張ったこともあるゴーシュだった。修行のため、ゴーシュとともに人通りの多い城下町にやってきたグレイだったが、そんなふたりの目の前をパニック状態のシャーロット団長が走り去ってゆき・・・・・・！？
ユリウスの発案により、魔法騎士団団長たちがチームを組み、団体戦を行うことになった。いまだに白夜の魔眼の事件が尾を引き、人々の間に不安と不満が残るクローバー王国で、魔法騎士団に人々を護る力と覚悟があることを示すために行われるもので、試合は王国中に実況中継される。 部下である団員たちをはじめ国中の人々が固唾を呑んで見つめる中、ふたつのチームに分かれた魔法騎士団団長たちが、互いのプライドをかけ激突する！
魔法騎士団への入団を目指す者たちが集まる“魔法騎士団入団試験”が行われることになり、アスタやノエルたちはヤミ団長に連れられ見学にやってきた。魔力が少ない者にむらがる“アンチドリ”に群れで追い回されるのも懐かしい（？）試験会場に着いたアスタは、希望とやる気に満ちた受験生たちの姿を目にし、自身の入団試験の日こと、入団後からこれまでに積み重ねてきたことを思い出し、決意も新たに、試験の様子を見守る。
魔法騎士団団長会議と、国王同席での特別戦功叙勲式が行われることになり、魔法騎士団の全団長が王都に集まった。魔法騎士団団長会議では、ハート王国での精霊守との特訓に参加する団員が選ばれ、“黒の暴牛”団からは、アスタ、ネロ、ノエル、ラック、フィンラルが、“金色の夜明け”団からはミモザ、“紅蓮の獅子王”団からはレオポルド、“碧の野薔薇”団と“水色の幻鹿（みずいろのげんろく）”団からは、団長であるシャーロットとリルの参加が決まる。 続く特別戦功叙勲式では、これまでの功績からユノが異例の早さで昇級をするが・・・・・・！？
“金色の夜明け”団のヴァンジャンス団長から、“副団長”として任務に復帰するよう求められるも、いまだに任務から遠ざかっているランギルスが、今回の特別戦功叙勲式で功績を認められ異例の早さでの昇級を告げられたユノに、突然手合わせを願い出た。驚く団員たちの前で、申し出を受けて立ったユノとランギルスの戦いが始まるが、互いに強力な魔法を駆使するふたりの戦いはすさまじいものに。そんな中ユノは、ランギルスの戦い方に違和感を覚え・・・・・・？
いよいよハート王国での特訓が始まり、アスタたち、魔法騎士団団長会議で決まったメンバーに、自ら志願したマグナを加えた一行が、“雷”“土”“植物”“火”“風”の魔法属性を使う5人の精霊守と“水”の魔法属性を使うロロペチカから指導を受けることになった。もともと魔力のないアスタは、特訓によって魔力を強化することはできないため、ロロペチカの側近で“雷の精霊守”であるガジャとの手合わせから始めることに。 自身を鍛え、さらなる力を手にするため、それぞれが特訓に励む。
アスタたちがハート王国での特訓に明け暮れていた頃、クローバー王国では、ヤミ団長がメレオレオナに実戦形式での特訓を申し込んでいた。早速、特訓を開始したふたりだが、辺り一帯の“魔（マナ）”をも味方につけ支配する“マナゾーン”を使いこなすメレオレオナにはヤミ団長の攻撃もなかなか届かない。 来るべき戦いに向け、誰もがより強くなる方法を模索する中、“悪魔の力”を利用し、他国への侵略を進める“スペード王国”の脅威はすぐそこまで迫っていた――。
ハート王国に来てから数か月、アスタは魔力がまったくないにもかかわらず、精霊守との特訓によって驚くべきスピードでその力を伸ばしていた。数ある魔法の中でも「冥域（めいいき）」と呼ばれる不可解な力のひとつ“反（アンチ）魔法”を操るアスタは、悪魔を倒すためにどうしても必要な戦力。そんなアスタの今後の特訓の参考にと、ガジャからアスタ自身のことや五つ葉の魔導書（グリモワール）を手に入れた経緯などを聞きたいと言われ・・・・・・？
ダイヤモンド王国を制圧したスペード王国が、ついにクローバー王国とハート王国への侵攻を開始。強魔地帯を進む巨大移動要塞“カンデロ”では、スペード王国の兵士が民から強引に魔力を搾り取っていた。そこへ、精霊守との特訓の末、目を見張るほどの成長を遂げたアスタが現われる――！！ 一方、このタイミングでスペード王国の端の拠点を占拠しようというロロペチカの考えにより、ラックとレオポルドが現地に向かう。
ハート王国にやってきてアスタたちとともに精霊守の特訓を受けていた食いしん坊のチャーミーが、どういうわけか国中の食べ物を食い尽くさんばかりの事件（！？）を起こすようになった。そんなチャーミーを連れ戻そうと、アスタはチャーミーのいる森までやってくる。ところが精霊守との特訓で力をつけたチャーミーの魔法はすさまじく――！？ 一方その頃、シスター・リリーから連絡があったと聞いたユノは、故郷・ハージ村へと帰ってくる。そんなユノの前に現れたのは・・・・・・！？
赤ん坊の頃、クローバー王国最果てにあるハージ村の教会の前に捨てられていたアスタとユノ――そのひとり、ユノの出生の秘密が明らかになる！！ 一方その頃、“金色の夜明け”団の本拠地は、副団長・ユノが不在の中、突如現れたスペード王国の魔道士たちの襲撃を受けていた。応戦する団員たちだが、目当ての魔道士を捉え、自国に連れ帰ろうとする敵の力は圧倒的で、クローバー王国最強を誇るはずの“金色の夜明け”団は追い詰められてゆく。
“金色の夜明け”団の危機にユノが急ぎ駆け付けた。だが本拠地は破壊され、多くの団員たちが瀕死の状態で横たわっていた。この惨状に怒りを爆発させるユノ。一方、クラウスらまだ戦える団員たちも諦めることなく果敢に敵に挑み続けていたが、強大過ぎる魔力を持つ相手になす術もない。さらには、「漆黒の三極性（ダークトライアド）」と呼ばれ、最上位の“悪魔”の力を宿すスペード王国の魔道士、ゼノン・ゾグラティスがユノや仲間たちの前に現れ・・・・・・！？
ハート王国で過ごす中、一度 “黒の暴牛”団のアジトに帰ることにしたアスタ。ところが、そこに突如、漆黒の三極性（ダークトライアド）のひとり、ダンテ・ゾグラティスが現れ攻撃を開始。仲間とともに迎え撃つアスタだが、同じ“悪魔憑き”でありながら、アスタの力を遥かに凌ぐ力を持つダンテに苦戦を強いられる。 同じ頃、悪魔“メギキュラ”の力を宿した漆黒の三極性（ダークトライアド）のヴァニカ・ゾグラティスが部下を従えハート王国に侵攻。自分に呪いをかけた宿敵の出現に焦るロロペチカだが・・・・・・！？
アジトに乗り込んできたダンテとの戦いでゴーシュが重傷を負い、動揺したアスタの“悪魔の力”が暴走。我を忘れ、凄まじい力でダンテに襲い掛かる！ だが、ダンテの力はそれをさらに上回り、ついには地面に倒れ伏すアスタ。そこに、フィンラルとともに帰還したヤミ団長が、団員たちを傷つけたダンテへの怒りもあらわに戦いを挑む！！ 一方、ヴァニカとその部下の襲撃を受けたハート王国では、王国最強戦力の精霊守たちが立ち向かっていたが、ヴァニカから“悪魔の力”を授けられた敵はあまりにも手ごわく・・・・・・！？
漆黒の三極性（ダークトライアド）のダンテと激闘を繰り広げていたヤミ団長。その一撃が、ついにダンテを捉えた！だがダンテは恐るべき自己再生能力によってすぐに復活してしまう。さらには、この世界を壊す計画について語り始め、“黒の暴牛”団を震撼させる。 一方ハート王国では、王国最強の精霊守をも凌駕する敵を前に、援護に向かったレオポルドやチャーミーらもまた苦戦。驚異的な力を持つ敵に追い詰められてゆく。
ロロペチカのもとにヴァニカが現れた。これまでの特訓で魔法のレベルを上げることに成功していたノエルとミモザは、襲撃に備えてロロペチカが練った作戦に従い、ともにこれを迎え撃つ。しかし最上位の悪魔であるメギキュラの力を宿すヴァニカには、普通の魔法攻撃だけで対抗するのは難しい。 果たして彼女たちは、自らの欲望のために平気で他人を踏みつけにするヴァニカを倒し、大切な“友”を、この世界で暮らすすべてのものたちを護ることができるのか！？
ヴァニカとその部下たちとの死闘が続くハート王国。 一方、“黒の暴牛”団のアジトでも、ヤミ団長とダンテの戦いが続いていた。圧倒的な力を持つダンテに追い詰められながらも、より強力な魔法を発動させ、大きなダメージを与えることに成功するヤミ団長。だが、自らを“不死身”だと豪語するダンテの身体は、どれほどのダメージを受けようとも再生してしまう。それを受けてヤミ団長は・・・・・・！？
アスタとヤミ団長の“限界を超えた”戦いが始まった！お互いに傷だらけでありながら、ダンテに対し、息の合った連携攻撃を仕掛けてゆくアスタとヤミ団長。激しい攻防に必死で食らいつくアスタだったが、ヤミ団長の信頼に応えるには自身の実力が足りていないと感じる。今よりもさらに限界を超えるために、自らの身体に宿る“悪魔の力”を含めた全てを出し尽くす決意を固めたアスタは・・・・・・！？
“冥府の門（めいふのもん）”を開く儀式“クリフォト降臨の儀（こうりんのぎ）”を行うためにスペード王国へと連れ去られたヤミ団長とヴァンジャンス団長。いてもたってもいられずケガをおしてひとりで救出に向かおうとするアスタだが、そこに“悪魔憑き”の謎の魔道士、ナハト・ファウストが現れ、“悪魔の力”の使い方を教えてくれると言う。 一方、今回の事態を重く見たクローバー王国では緊急の魔法騎士団団長会議が開かれ、壊滅状態に追い込まれた“金色の夜明け”団の“副団長”として、ユノは並々ならぬ決意を心に秘め会議に臨んでいた。
ハート王国での戦いの最中、ヴァニカの“呪符魔法（じゅふまほう）”で起きた大爆発に巻き込まれ気を失ったノエルたち。次に目覚めたのは、ハート王国よりさらに奥地の強魔地帯にある“エルフ族”の暮らす場所だった。ノエルたちはそこで思いがけない者たちとの再会を果たす。 一方、悪魔憑きのナハトから“悪魔の力”の使い方を教わることにしたアスタだが、その方法とは、“禁術”を使う危険なものだった。“悪魔の力”を使いこなし、漆黒の三極性（ダークトライアド）を倒してヤミ団長たちを救出するため、何としても越えねばならない試練に、アスタが挑む！
ナハトの使った“禁術”により、これまでアスタに“力”を与えてきた悪魔が姿を現した。“悪魔の力”を使いこなすためにはこの悪魔と戦って勝ち、屈服させる必要があるが、突然アスタが突拍子もない提案をし……！？ その頃、ユノやノエルたちもまた、漆黒の三極性（ダークトライアド）への雪辱を誓い、さらなる力を手に入れようとしていた。 連れ去られたヤミ団長たちを取り戻し、世界を“悪魔”の脅威から護るために！！ 新たな戦いが今、始まる――！！
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